PROCEDIMIENTO DE PREPARACION DE SALES DE 4-((5-((CICLOPROPILAMINO)CARBNIL)-2-METILFENIL)AMINO)-5-METIL-N-PROPILPIRROLO(2,1-F)(1,2,4)TRIAZINA-6-CARBOXAMIDA Y NUEVAS FORMAS ESTABLES PRODUCIDAS EN DICHO PROCEDIMIENTO.

Forma cristalina de

Tipo: Patente Internacional (Tratado de Cooperación de Patentes). Resumen de patente/invención. Número de Solicitud: PCT/US2006/014504.

Solicitante: BRISTOL-MYERS SQUIBB COMPANY.

Nacionalidad solicitante: Estados Unidos de América.

Dirección: ROUTE 206 AND PROVINCE LINE ROAD,PRINCETON, NJ 08543-4000.

Inventor/es: SHI, ZHONGPING, KIM,SOONJIN, MALLEY,MARY F.

Fecha de Publicación: .

Fecha Concesión Europea: 23 de Diciembre de 2009.

Clasificación Internacional de Patentes:

  • C07D487/04 QUIMICA; METALURGIA.C07 QUIMICA ORGANICA.C07D COMPUESTOS HETEROCICLICOS (Compuestos macromoleculares C08). › C07D 487/00 Compuestos heterocíclicos que contienen átomos de nitrógeno como únicos heteroátomos del ciclo en el sistema condensado, no previstos por los grupos C07D 451/00 - C07D 477/00. › Sistemas condensados en orto.

Clasificación PCT:

  • A61K31/53 NECESIDADES CORRIENTES DE LA VIDA.A61 CIENCIAS MEDICAS O VETERINARIAS; HIGIENE.A61K PREPARACIONES DE USO MEDICO, DENTAL O PARA EL ASEO (dispositivos o métodos especialmente concebidos para conferir a los productos farmacéuticos una forma física o de administración particular A61J 3/00; aspectos químicos o utilización de substancias químicas para, la desodorización del aire, la desinfección o la esterilización, vendas, apósitos, almohadillas absorbentes o de los artículos para su realización A61L; composiciones a base de jabón C11D). › A61K 31/00 Preparaciones medicinales que contienen ingredientes orgánicos activos. › que tienen ciclos con seis eslabones con tres nitrógenos como únicos heteroátomos de un ciclo, p. ej. clorazanil, melamina, (melarsoprol A61K 31/555).
  • A61P29/00 A61 […] › A61P ACTIVIDAD TERAPEUTICA ESPECIFICA DE COMPUESTOS QUIMICOS O DE PREPARACIONES MEDICINALES.Agentes analgésicos, antipiréticos o antiinflamatorios que no actúan sobre el sistema nervioso central, p. ej. agentes antirreumáticos; Antiinflamatorios no esteroideos (AINEs).
  • C07D487/04 C07D 487/00 […] › Sistemas condensados en orto.
PROCEDIMIENTO DE PREPARACION DE SALES DE 4-((5-((CICLOPROPILAMINO)CARBNIL)-2-METILFENIL)AMINO)-5-METIL-N-PROPILPIRROLO(2,1-F)(1,2,4)TRIAZINA-6-CARBOXAMIDA Y NUEVAS FORMAS ESTABLES PRODUCIDAS EN DICHO PROCEDIMIENTO.

Fragmento de la descripción:

Procedimiento de preparación de sales de 4-[[5-[(ciclopropilamino)carbonil]-2-metilfenil]amino]-5-metil-N-propilpirrolo[2,1-f][1,2,4]triazina-6-carboxamida y nuevas formas estables producidas en dicho procedimiento.

Referencia a otras solicitudes

La presente solicitud reivindica prioridad sobre la solicitud provisional U.S. No. 60/672.255 presentada el 18 de Abril, 2005, cuya divulgación se incorpora a la presente memoria por referencia.

Campo de la invención

La presente invención se refiere a un procedimiento para la preparación de nuevas formas de sales cristalinas estables, incluyendo las formas cristalinas Forma N-1 y Forma N-4 de la sal de monoclorhidrato de la base libre, y la forma cristalina Forma N-1 de la sal de ácido metanosulfónico de la base libre, del inhibidor de quinasa p38 4-[[5-[(ciclopropilamino)carbonil]-2-metilfenil]amino]-5-metil-N-propilpirrolo[2,1-f][1,2,4]triazina-6-carboxamida, a dichas nuevas formas cristalinas Forma N-1 y Forma N-4, a composiciones farmacéuticas que contienen dichas nuevas formas cristalinas Forma N-1 y Forma N-4, y a procedimientos de tratamiento de un mamífero para inhibir la actividad de la quinasa p38, y al tratamiento de afecciones asociadas a la quinasa p38, tales como artritis reumatoide, empleando dichas nuevas formas cristalinas N-1 (sal de ácido metanosulfónico y sal de ácido clorhídrico) y N-4 (sal de ácido clorhídrico).

Antededentes de la invención

Un gran número de citoquinas participan en la respuesta inflamatoria, incluyendo IL-1, IL-6, IL-8 y TNF-a. La sobreproducción de citoquinas, tales como IL-1 y TNF-a, está implicada en una amplia variedad de enfermedades, incluyendo enfermedad inflamatoria intestinal, artritis reumatoide, psoriasis, esclerosis múltiple, shock endotóxico, osteoporosis, enfermedad de Alzheimer, y fallo cardíaco congestivo, entre otras [Henry et al., Drugs Fut., 24:1345-1354 (1999); Salituro et al., Curr. Med. Chem., 6:807-823 (1999)]. La evidencia en pacientes humanos indica que las proteínas antagonistas de las citoquinas son efectivas en el tratamiento de enfermedades inflamatorias crónicas, tales como, por ejemplo, anticuerpo monoclonal a TNF-a (Enbrel) [Rankin et al., Br. J. Rheumatol., 34:334-342 (1995)], y proteína de fusión receptor-Tc TNF-a soluble (Etanercept) [Moreland et al., Ann. Intern. Med., 130: 478-486 (1999)].

La biosíntesis de TNF-a ocurre en muchos tipos de células en respuesta a un estímulo externo, tal como, por ejemplo, un mitógeno, un organismo infeccioso, o un trauma. Mediadores importantes de la producción de TNF-a son las quinasas de proteína activada por mitógeno (MAP), y particularmente, quinasa p38. Estas quinasas son activadas en respuesta a varios estímulos de tensión, incluyendo, pero no limitándose a, citoquinas proinflamatorias, endotoxina, luz ultravioleta y shock osmótico. La activación de p38 requiere fosforilación dual mediante quinasas quinasa MAP aguas arriba (MKK3 y MKK6) en treonina y tirosina dentro del motivo Thr-Gly-Tyr característico de las isozimas p38.

Hay cuatro isoformas conocidas de p38, es decir, p38-a, p38-ß, p38-? y p38d. Las isoformas a y ß son expresadas en células inflamatorias y son mediadores clave de la producción de TNF-a. La inhibición de las enzimas p38a y ß en las células resulta en niveles reducidos de expresión de TNF-a. También, administrando inhibidores de p38a y ß en modelos animales de enfermedad inflamatoria, se ha probado que dichos inhibidores son efectivos en el tratamiento de esas enfermedades. Por consiguiente, las enzimas p38 tienen un papel importante en los procesos inflamatorios mediados por IL-1 y TNF-a. Los compuestos de los que se ha informado que inhiben la quinasa p38 y citoquinas, tales como IL-1 y TNF-a, para su uso en el tratamiento de enfermedades inflamatorias, se divulgan en las patentes US Nos. 6.277.989 y 6.130.235 concedidas a Scios, Inc; patentes US Nos. 6.147.080 y 5.945.418 concedidas a Vertex Parmaceuticals Inc; las patentes US Nos. 6.251.914, 5.977.103 y 5.658.903 concedidas a Smith-Kline Beecham Corp; las patentes US Nos. 5.932.576 y 6.087.496 concedidas a G.D.Searle & Co; WO 00/56738 y WO 01/27089 concedidas a Astra Zeneca; WO 01/34605 concedida a Johnson & Johnson; WO 00/12497 (derivados de quinazolina como inhibidores de quinasa p38); WO 00/56738 (derivados de piridina y pirimidina para el mismo propósito); WO 00/12497 (expone la relación entre inhibidores de quinasa p38); y WO 00/12074 (compuestos de piperazina y piperidina útiles como inhibidores de p38).

La solicitud US No de serie 10/420.399, presentada el 22 de Abril, 2003 (en adelante, referenciada en esta memoria como solicitud 10/420.399) divulga compuestos que son inhibidores de quinasa p38, que pueden ser útiles para tratar afecciones asociadas con la quinasa p38, incluyendo artritis reumatoide, y cuyos compuestos tiene la fórmula (I)


sus enantiómeros, diastereómeros, sales y solvatos, en la que

quadX es seleccionado de entre -O-, -OC(=O)-, -S-, -S(=O)-, -SO2-, -C(=O)-, -CO2-, -NR8-, -NR8C(=O)-, -NR8C(=O)NR9-, NR8CO2-, -NR8SO2-, -NR8SO2NR9-, -SO2NR8-, -C(=O)NR8-, halógeno, nitro y ciano, o X está ausente; quadZ es -C(=O)NR10-Bb, -(CH2)-C(=O)NR10-Bc, -NR10aC(=O)-Ba, -(CH2)-NR10aC(=O)-Bc, -NR10aC(=O)NR10-B, -NR10SO2-B, -SO2NR10-B, -C(=O)-Ba, -CO2-Be, -OC(=O)-Ba, -C(=O)NR10-NR10a-Bd, -NR10CO2-Ba o -C(=O)NR10-(CH2)C(=O)Ba; quadB es (a)cicloalquilo opcionalmente sustituido, heterociclo opcionalmente sustituido o heteroarilo opcionalmente sustituido; o (b)arilo sustituido con un R11 y de cero a dos R12; quadBa es alquilo opcionalmente sustituido, cicloalquilo opcionalmente sustituido, heterociclo opcionalmente sustituido, arilo opcionalmente sustituido o heteroarilo opcionalmente sustituido; quadBb es (a)cicloalquilo opcionalmente sustituido, heterociclo opcionalmente sustituido o heteroarilo opcionalmente sustituido; (b)arilo sustituido con un R11 y de cero a dos R12; o (c)-C(=O)R13, -CO2R13, -C(=O)NR13R13a; quadBc es alquilo opcionalmente sustituido, alcoxi opcionalmente sustituido, cicloalquilo opcionalmente sustituido, heterociclo opcionalmente sustituido, arilo opcionalmente sustituido o heteroarilo opcionalmente sustituido; quadBd es hidrógeno, -C(=O)R13 o -CO2R13; quadBe es hidrógeno, alquilo opcionalmente sustituido, cicloalquilo opcionalmente sustituido, heterociclo opcionalmente sustituido, arilo opcionalmente sustituido o heteroarilo opcionalmente sustituido; quadR1 y R5 son seleccionados independientemente de entre hidrógeno, alquilo, alquilo sustituido, -OR14, -SR14, -OC(=O)R14, -CO2R14, -C(=O)NR14R14a, -NR14R14a, -S(=O)R14, -SO2R14, -SO2NR14R14a, -NR14SO2NR14aR14b, -NR14aSO2R14, -NR14C(=O)R14a,...

 


Reivindicaciones:

1. Forma cristalina de


en la forma de una sal de la misma.

2. Forma N-1 de la sal de ácido clorhídrico cristalino de la base libre de la estructura


que está caracterizada por parámetros de célula unitaria sustancialmente iguales a los siguientes:

Dimensiones de célula a partir de cristal único

a = 22,50 (1) Å

b = 14,667 (8) Å

c = 14,96 (1) Å

a = 90º

ß = 116,78 (5)º

? = 90º

Grupo de espacio C2/c

Moléculas/unidad asimétrica 1

en la que dicha forma cristalina está a aproximadamente -50ºC.

Dimensiones de célula a partir de híbrido a temperatura ambiente


3. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 2, según es caracterizada por un patrón de difracción de rayos X en polvo que comprende los valores 2? siguientes (CuKa ?= 1,5418 Å) 8,7 pm 0,1, 12,1 pm 0,1, 13,3 pm 0,1, 13,7 pm 0,1, 14,6 pm 0,1, 17,5 pm 0,1, 18,2 pm 0,1, 21,7 pm 0,1, 22,8 pm 0,1 y 24,3 pm 0,1, a aproximadamente temperatura ambiente.

4. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 2, caracterizada por coordenadas atómicas fraccionarias sustancialmente enumeradas en la tabla siguiente:

Parámetros posicionales y factores de temperatura isotrópica para la Forma N-1 de sal de HCl de la base libre I a -50ºC



5. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 2, caracterizada por el patrón C-13 SSRMN de la Forma N-1 de la sal de HCl tal como se muestra en la Figura 4 y por los picos sustancialmente como se expone en la tabla siguiente:

Desplazamientos químicos Carbono-13 SSRMN


6. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 2, caracterizada por un termograma de calorimetría diferencial de barrido sustancialmente según el mostrado en la Figura 7, que tiene una endoterma en el intervalo de aproximadamente 125 a aproximadamente 225ºC.

7. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 2, caracterizada por una curva de análisis térmico gravimétrico según la mostrada en la Figura 10, que tiene una pérdida de peso despreciable hasta aproximadamente 100ºC, y una pérdida de peso de aproximadamente el 8,2% hasta aproximadamente 225ºC.

8. Forma N-1 de la sal de ácido metanosulfónico de la base libre de la estructura


que está caracterizada por parámetros de célula unitaria sustancialmente iguales a los siguientes:

Dimensiones de célula:

a = 9,818 (1) Å

b = 11,127 (1) Å

c = 13,004 (1) Å

a = 97,32 (1)º

ß = 110,17 (1)º

? = 111,48 (1)º

Grupo de espacio P-1

Moléculas/unidad asimétrica 1

en la que la forma cristalina está a aproximadamente +22ºC

9. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 8, caracterizada por un patrón de difracción de rayos X en polvo que comprende los valores 2? siguientes (CuKa ?= 1,5418 Å) 10,7 pm 0,1, 11,7 pm 0,1, 13,3 pm 0,1, 14,0 pm 0,1, 15,2 pm 0,1, 19,8 pm 0,1, 21,0 pm 0,1, 22,0 pm 0,1, 23,0 pm 0,1 y 24,4 pm 0,1, a temperatura ambiente.

10. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 8, caracterizada por coordenadas atómicas fraccionarias sustancialmente enumeradas en la tabla siguiente:

Parámetros posicionales y factores de temperatura isotrópica para la Forma N-1 de sal de MSA de la base libre I a temperatura ambiente



11. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 8, caracterizada por un termograma de calorimetría diferencial de barrido sustancialmente según el mostrada en la Figura 9, que tiene una endoterma con establecimiento de pico a aproximadamente 216ºC.

12. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 8, caracterizada por una curva de análisis térmico gravimétrico según la mostrada en la Figura 12, que tiene una pérdida de peso despreciable hasta aproximadamente 150ºC.

13. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 8, caracterizada por el patrón C-13 SSRMN de la Forma N-1 de la sal de MSA de la base libre mostrada en la Figura 6 y por los picos sustancialmente como se expone en la tabla siguiente:

Desplazamientos químicos Carbono-13 SSRMN


14. Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la base libre de la estructura


que está caracterizada por parámetros de célula unitaria sustancialmente iguales a los siguientes:

Dimensiones de célula:

a = 20,9498 (5) Å

b = 13,8719 (3) Å

c = 7,9133 (2) Å

a = 90º

ß = 100,052 (1)º

? = 90º

Grupo de espacio P21/n

Moléculas/unidad asimétrica I

en la que la forma cristalina está a aproximadamente +22ºC.

15. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 14, caracterizada por coordenadas atómicas fraccionarias sustancialmente como se muestra en la tabla siguiente:

Parámetros posicionales y factores de temperatura isotrópica para la Forma N-4 de sal de HCl de la base libre I a temperatura ambiente



16. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 14, que tiene una difracción de rayos X en polvo que comprende los valores 2? siguientes (CuKa ?= 1,5418 Å) 8,6 pm 0,1, 10,7 pm 0,1, 11,4 pm 0,1, 12,8 pm 0,1, 14,4 pm 0,1, 15,6 pm 0,1, 16,9 pm 0,1, 18,3 pm 0,1, 20,0 pm 0,1 y 23,4 pm 0,1, a aproximadamente temperatura ambiente.

17. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 14, caracterizada por un termograma de calorimetría diferencial de barrido sustancialmente según el mostrado en la Figura 8, que tiene una endoterma en el intervalo de aproximadamente 130 a aproximadamente 220ºC (variable).

18. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 14, caracterizada por una curva de análisis térmico gravimétrico según la mostrada en la Figura 11 que tiene una pérdida de peso despreciable hasta aproximadamente 125ºC.

19. Forma cristalina según la reivindicación 14, caracterizada por el patrón C-13 SSRMN de la Forma N-4 de se ha definido en la base libre mostrado en la Figura 5 y por los picos sustancialmente enumerados en la tabla siguiente:

Desplazamientos químicos Carbono-13 SSRMN para cada una de las Formas


20. Forma cristalina según se ha definido en la reivindicación 14, que tiene una distribución de tamaño de partícula medio de 95% < 60 µm.

21. Procedimiento de preparación de la sal de ácido clorhídrico de


en forma de cristales de la Forma N-1 según la reivindicación 2, que comprende

a)proporcionar una base libre que tiene la estructura

quadsuspendida o mezclada en un solvente orgánico; b)hacer reaccionar la base libre con una solución acuosa de ácido clorhídrico; c)sembrar la mezcla de reacción con cristales de la Forma N-1 de una sal de ácido clorhídrico de dicha base libre, según la reivindicación 2; y d)recuperar la sal de ácido clorhídrico en la forma de cristales de la Forma N-1.

22. Procedimiento según se ha definido en la reivindicación 21, en el que la base libre es mezclada con:

a)tetrahidrofurano; o b)se mezcla N,N-dimetilformamida y acetona con la mezcla de reacción sembrada.

23. Procedimiento según se ha definido en la reivindicación 22, en el que las semillas de cristales de la Forma N-1 de la sal de clorhidrato se preparan:

a)suspendiendo la base libre en un solvente orgánico; b)hacer reaccionar la base libre con ácido de HCl acuoso; y c)recuperar las semillas de cristales de la Forma N-1.

24. Procedimiento de preparación de la Forma N-1 de sal de ácido metanosulfónico de un compuesto que tiene la estructura


según la reivindicación 8, que comprende

a)proporcionar una solución de una base libre que tiene la estructura

quaden un solvente orgánico; b)hacer reaccionar la base libre con ácido metanosulfónico; c)sembrar la mezcla de reacción con cristales de la Forma N-1 de sal de ácido metanosulfónico de dicha base libre, según la reivindicación 10; y d)recuperar los cristales de la Forma N-1 de sal metanosulfónica.

25. Procedimiento según se ha definido en la reivindicación 24, en el que el solvente orgánico es N,N-dimetilformamida, alcohol de isopropilo o etanol.

26. Procedimiento según se ha definido en la reivindicación 24, en el que el solvente orgánico es N,N-dimetilformamida, que incluye la etapa de añadir acetona a la mezcla de reacción previamente al sembrado.

27. Procedimiento según se ha definido en la reivindicación 24, en el que las semillas de cristales de la Forma N-1 se preparan:

a)suspendiendo la base libre en alcohol de isopropilo, etanol, acetato de etilo o acetonitrilo; b)hacer reaccionar la base libre con ácido metanosulfónico; y c)recuperar los cristales de la Forma N-1.

28. Procedimiento de preparación de la sal de ácido clorhídrico de la base libre de la estructura


en forma de cristales de la Forma N-4 según la reivindicación 14, que comprende

a)proporcionar una suspensión acuosa de una base libre de la estructura

quaden ácido fórmico y metiletil cetona o ácido fórmico y acetona; b)añadir una solución de ácido clorhídrico acuoso a la suspensión acuosa de la etapa a); c)opcionalmente, filtrar la mezcla de reacción resultante; d)añadir la mezcla de reacción filtrada a una suspensión acuosa de semillas de cristales de la Forma N-4 de la sal de clorhidrato de dicha base libre, según se define en la reivindicación 14 en metiletil cetona o acetona, empleando el mismo solvente empleado en la etapa a); y e)recuperar la sal de ácido clorhídrico de la base libre en forma de cristales de la Forma N-4.

29. Procedimiento de preparación de la sal de ácido clorhídrico de la base libre de la estructura


en la forma de cristales de la Forma N-4, tal como se ha definido en la reivindicación 14, que comprende

a)proporcionar una mezcla de base libre de la estructura

quaden ácido fórmico y acetona o ácido fórmico y MEK; b)añadir una solución de ácido clorhídrico acuoso a la mezcla de la etapa a); c)añadir semillas de cristales de la Forma N-4 de la sal de clorhidrato de dicha base libre, tal como se ha definido en la reivindicación 14, y acetona o MEK a la mezcla de reacción de la etapa b); y d)recuperar la sal de ácido clorhídrico de la base libre en la forma de cristales de la Forma N-4.

30. Procedimiento de preparación de la sal de ácido clorhídrico de una base libre de la estructura


en la forma de cristales N-4, tal como se ha definido en la reivindicación 14, que comprende

a)proporcionar una solución de una base libre de la estructura

quaddisuelta en N,N-dimetilacetamida a una temperatura dentro del intervalo de aproximadamente 60 a aproximadamente 65ºC; b)proporcionar una solución de ácido clorhídrico acuoso y MEK o acetona enfriada; c)añadir a la solución de acetona/HCl semillas de la Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la base libre, tal como se ha definido en la reivindicación 14; d)añadir la solución de la base libre en N,N-dimetilformamida de la etapa a), mantenida a una temperatura dentro del intervalo de aproximadamente 50 a aproximadamente 65ºC, en la solución MEK/HCl o acetona fría sembrada de la etapa c) mientras se agita, para formar una suspensión acuosa; y e)recuperar cristales de la Forma N-4 de la sal de ácido clorhídrico de la base libre.

31. Procedimiento de preparación de la sal de ácido clorhídrico de una base libre de la estructura


en la forma de cristales N-4, tal como se ha definido en la reivindicación 14, que comprende

a)proporcionar una solución de una base libre de la estructura

quaddisuelta en N,N-dimetilacetamida; b)añadir una solución de ácido clorhídrico acuoso a la solución de la etapa a) para formar una solución; c)añadir a la solución de la etapa b) semillas de la Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la base libre, tal como se ha definido en la reivindicación 14, y acetona o MEK; y d)recuperar cristales de la Forma N-4 de la sal de ácido clorhídrico de la base libre.

32. Procedimiento de preparación de la sal de ácido clorhídrico de


en la forma de cristales de la Forma N-4, tal como se ha definido en la reivindicación 14, que comprende

a)proporcionar una base libre que tiene la estructura

quadsuspendida en un solvente orgánico que es tetrahidrofurano, etanol o acetona; b)hacer reaccionar la base libre en una solución acosa de ácido clorhídrico; c)sembrar la mezcla de reacción con cristales de la Forma N-4 de una sal hidroclórica de dicha base libre, tal como se ha definido en la reivindicación 14; y d)recuperar la sal de ácido clorhídrico en la forma de cristales de la Forma N-4.

33. Procedimiento de preparación de la Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de un compuesto que tiene la estructura


tal como se ha definido en la reivindicación 14, que comprende

a)proporcionar una solución de una base libre que tiene la estructura

quaden un solvente orgánico que es acetonitrilo, THF, etanol o acetona; b)tratar la base libre con semillas de cristales de la Forma N-4 de la sal de ácido clorhídrico de dicha base libre, tal como se ha definido en la reivindicación 14; y c)recuperar los cristales de la Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico.

34. Procedimiento de preparación de la sal de ácido clorhídrico de una base libre de la estructura


en la forma de cristales N-4, tal como se ha definido en la reivindicación 14, que comprende

a)proporcionar una solución de una base libre de la estructura

quaddisuelta en ácido fórmico; b)proporcionar una solución de ácido clorhídrico acuoso y acetona o MEK; c)añadir a la solución de acetona o MEK/HCl semillas de la Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la base libre, tal como se ha definido en la reivindicación 14; d)añadir la solución de base libre en ácido fórmico de la etapa a), mantenida a una temperatura dentro del intervalo de aproximadamente 15 a aproximadamente 25ºC, en la solución de acetona o MEK/HCl sembrada fría de la etapa c) mientras se agita, para formar una suspensión acuosa; y e)recuperar los cristales de la Forma N-4 de la sal de ácido clorhídrico de la base libre.

35. Procedimiento de preparación de la sal de ácido clorhídrico de la base libre de la estructura


en la forma de cristales de la Forma N-4, tal como se ha definido en la reivindicación 14, que comprende

a)proporcionar una suspensión o una solución de base libre en N,N-dimetilformamida; b)añadir una solución de ácido clorhídrico acuoso a la suspensión de la etapa a) para formar una solución; c)añadir acetona o MEK a la solución de la etapa b); d)añadir a la mezcla de la etapa c) semillas de la Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la base libre, tal como se ha definido en la reivindicación 14; y e)recuperar los cristales de la Forma N-4 de la sal de ácido clorhídrico de la base libre.

36. Procedimiento de preparación de la sal de ácido clorhídrico de la base libre de la estructura


en la forma de cristales N-4, tal como se ha definido en la reivindicación 14, que comprende

a)proporcionar una suspensión acuosa de una base libre de la estructura I disuelta en N,N-dimetilformamida, N,N-dimetilformamida/acetona o N,N-dimetilformamida/MEK; b)añadir una solución de ácido clorhídrico acuoso y acetona o MEK a la suspensión acuosa de la etapa a) para formar una solución; c)opcionalmente, filtrar los sólidos insolubles de la solución de la etapa b); d)añadir semillas de la Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la base libre, tal como se ha definido en la reivindicación 18, como una suspensión acuosa en acetona a la solución obtenida en la etapa c); y e)recuperar los cristales de la Forma N-4 de la sal de ácido clorhídrico de la base libre I.

37. Forma N-1 de la sal de ácido clorhídrico de la base libre


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 21.

38. Forma N-1 de la sal de ácido metanosulfónico de la base libre


preparada tal como se ha definido mediante procedimiento de la reivindicación 24.

39. Forma N-4 de la sal de ácido clorhídrico de la base libre


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 28.

40. Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la base libre


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 29.

41. Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la estructura


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 30.

42. Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la estructura


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 31.

43. Forma N-4 de la sal de ácido clorhídrico de la estructura


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 32.

44. Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la estructura


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 33.

45. Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la estructura


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 34.

46. Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la estructura


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 35.

47. Forma N-4 de sal de ácido clorhídrico de la estructura


preparada tal como se ha definido mediante el procedimiento de la reivindicación 36.

48. Composición farmacéutica que comprende al menos un compuesto según la reivindicación 1 y un diluyente o portador farmacéuticamente aceptable.

49. Composición farmacéutica que comprende al menos un compuesto según la reivindicación 2 y un diluyente o portador farmacéuticamente aceptable.

50. Composición farmacéutica que comprende al menos un compuesto según la reivindicación 14 y un diluyente o portador farmacéuticamente aceptable.

51. Uso de un compuesto de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 20, o 37 a 47 para preparar una composición farmacéutica para tratar un trastorno inflamatorio.

52. Uso según la reivindicación 51, en el que el trastorno inflamatorio es seleccionado de entre asma, síndrome de insuficiencia respiratoria en adultos, enfermedad pulmonar obstructiva crónica, enfermedad inflamatoria pulmonar crónica, diabetes, enfermedad inflamatoria intestinal, osteoporosis, psoriasis, rechazo de injerto vs huésped, arterioesclerosis y artritis, incluyendo artritis reumatoide, artritis psoriática, artritis traumática, artritis por rubeola, artritis gotosa y osteoartritis.

53. Compuesto según una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 20, para su uso en un procedimiento de tratamiento de un trastorno inflamatorio.

54. Compuesto según la reivindicación 53, en el que el trastorno inflamatorio es seleccionado de entre asma, síndrome de insuficiencia respiratoria en adultos, enfermedad pulmonar obstructiva crónica, enfermedad inflamatoria pulmonar crónica, diabetes, enfermedad inflamatoria intestinal, osteoporosis, psoriasis, rechazo de injerto vs huésped, arterioesclerosis y artritis, incluyendo artritis reumatoide, artritis psoriática, artritis traumática, artritis por rubeola, artritis gotosa y osteoartritis.


 

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