Material ITQ-38, su procedimiento de obtención y su uso.

Material ITQ-38, su procedimiento de obtención y su uso.

La presente invención se refiere a un material cristalino que se ha denominado ITQ-38 y que tiene una composición molar en su estado calcinado y anhidro que viene dado por la ecuación:

x X2O3 : y YO2 : z ZO2

donde:

- X es un elemento trivalente seleccionado entre Al, B, Fe, In, Ga, Cr, o mezclas de estos;

- Y es un elemento tetravalente seleccionado entre Ti, Sn, Zr, V o mezclas de ellos, preferentemente entre Ti, Sn, Zr, o mezclas de los mismos;

- Z es un elemento tetravalente seleccionado entre Si, Ge o mezclas de ellos, preferentemente Si;

- el valor de (y+z)/x está comprendido entre 9 e infinito, preferentemente entre 20 e infinito;

- el valor de z/y está comprendido entre 5 e infinito, preferentemente entre 10 e infinito, y más preferentemente entre 10 y 150.

DESCRIPCIÓN

MATERIAL ITQ-38, SU PROCEDIMIENTO DE OBTENCIÓN Y SU USO

Campo de la técnica Esta patente se refiere a la síntesis de un nuevo material cristalino poroso, ITQ-38, a su método de preparación y a su uso en la conversión catalítica de compuestos orgánicos.

Antecedentes Las zeolitas son aluminosilicatos cristalinos porosos que han encontrado importantes aplicaciones como catalizadores, adsorbentes e intercambiadores iónicos. Muchos de estos materiales zeolíticos tienen estructuras bien definidas que forman canales y cavidades en su interior de tamaño y forma uniforme que permiten la adsorción de determinadas moléculas, mientras que impiden el paso al interior del cristal de otras moléculas de tamaño demasiado grande para difundir a través de los poros. Esta característica confiere a estos materiales propiedades de tamiz molecular. Estos tamices moleculares pueden incluir en la red Si y otros elementos del grupo IIIA del sistema periódico, todos ellos tetraédricamente coordinados, estando los tetraedros unidos por sus vértices a través de oxígenos formando una red tridimensional. La carga negativa generada por los elementos del grupo IIIA en posiciones de red está compensada por la presencia en el cristal de cationes, como por ejemplo alcalinos o alcalinotérreos. Un tipo de catión puede ser intercambiado total o parcialmente por otro tipo de cationes mediante técnicas de intercambio iónico, pudiendo variar así las propiedades de un silicato dado seleccionando los cationes deseados. Muchas zeolitas han sido sintetizadas en presencia de una molécula orgánica que actúa como agente director de estructura. Las moléculas orgánicas que actúan como agentes directores de estructura (ADE) pueden contener nitrógeno, fósforo o enlaces P-N en su composición, y pueden dar lugar a cationes orgánicos estables en el medio de reacción.

La movilización de la sílice se puede llevar a cabo en presencia de grupos OH-y medio básico, que puede introducirse como hidróxido del mismo ADE, como por ejemplo hidróxido de tetrapropilamonio en el caso de la zeolita ZSM

5.

Descripción de la invención En la presente invención se presenta un nuevo material cristalino poroso ITQ-38 que, tanto en su forma calcinada como sintetizada sin calcinar tiene un patrón de difracción de rayos X en polvo que es diferente al de otros materiales zeolíticos conocidos y cuyas líneas de difracción más importantes vienen dadas en la Tabla 1 para la forma calcinada y en la Tabla 2 para la forma sin calcinar.

Tabla 1

(d ± 0.4) Intensidad (Å) Relativa 20, 8 md 12, 8 d 12, 6 d 11, 6 md 10, 4 mf 9, 0 md

Tabla 2

(d ± 0.4) Intensidad

(Å) Relativa 20, 8 md

12, 8 md

12, 6 md

11, 6 md

10, 4 mf

9, 0 md

Estos difractogramas de rayos X se obtuvieron con un 20 difractómetro Panalytical X’Pert Pro equipado con una rendija de divergencia fija utilizando la radiación Kα del cobre. Los datos de difracción se registraron mediante un paso de 2θ de 0.01° en el que θ es el ángulo de Bragg y un tiempo de cuenta de 10 segundos por paso. Los espaciados interplanares, d, se calcularon en Amgstrons, y la intensidad relativa de las líneas se calcula como el porcentaje respecto del pico más intenso, y se considera muy fuerte (mf) = 80-100, fuerte (f) =60-80, media (m) = 40-60, débil (d) =20-40, y muy débil (md) = 0-20.

Otras líneas características del patrón de difracción de rayos X en polvo de la zeolita ITQ-38 en su forma calcinada y en su forma sin calcinar, se muestran tabuladas en las Tablas 3 y 4, respectivamente.

Tabla 3

(d ± 0.4) Intensidad (Å) Relativa 20, 8 md 12, 8 d 12, 6 d 11, 6 md 10, 4 mf 9, 0 md 8, 6 d 8, 1 md 6, 4 md 5, 9 md 5, 6 md 4, 7 md 4, 5 md 4, 3 md 4, 1 md 4, 0 md 3, 9 md 3, 8 md 3, 7 md

3, 5 md 3, 3 md 3, 2 md 3, 2 md

Tabla 4

(d ± 0.4) Intensidad (Å) Relativa 20, 8 md 12, 8 md 12, 6 md 11, 6 md 10, 4 mf 9, 0 md 8, 5 d 8, 0 md 6, 4 md 5, 6 md 5, 4 md 4, 9 md 4, 7 md 4, 5 md 4, 3 md 4, 1 md 4, 0 d 3, 9 md 3, 8 md 3, 7 md 3, 5 md 3, 4 md 3, 3 md 3, 2 md 3, 2 md

Debe tenerse en cuenta que los datos de difracción listados para esta muestra como líneas sencillas o únicas, pueden estar formados por múltiples solapamientos o superposición de reflexiones que, en ciertas condiciones,

tales como diferencias en cambios cristalográficos, pueden aparecer como líneas resueltas o parcialmente resueltas. Generalmente, los cambios cristalográficos pueden incluir pequeñas variaciones en los parámetros de la celda unidad y/o cambios en la simetría del cristal, sin que se produzca un cambio en la estructura. Estas modificaciones, que incluyen también cambios en intensidades relativas, pueden deberse también a diferencias en el tipo y cantidad de cationes de compensación, composición de red, tamaño de cristal y forma de los mismos, orientación preferente o al tipo de tratamientos térmicos o hidrotérmicos sufridos.

El material cristalino de esta invención denominado ITQ38 tiene una composición molar en su estado calcinado y anhidro que viene dado por la ecuación:

x X2O3 : y YO2 : z ZO2 20 donde: · X es un elemento trivalente seleccionado entre Al, B, Fe, In, Ga, Cr, o mezclas de estos; · Y es un elemento tetravalente seleccionado entre Ti, Sn, Zr, V o mezclas de ellos, preferentemente entre Ti, Sn, 25 Zr, o mezclas de los mismos; · Z es un elemento tetravalente seleccionado entre Si, Ge o mezclas de ellos, preferentemente Si; · el valor de (y+z) /x está comprendido entre 9 e infinito, preferentemente entre 20 e infinito;

· el valor de z/y está comprendido entre 5 e infinito, preferentemente entre 10 e infinito, y más preferentemente entre 10 y 150. Según una realización particular de la presente invención, el valor de x puede ser igual a cero por lo que 35 puede poseer una composición química: y YO2 : z ZO2 donde:

· el valor de z/y está entre 5 e infinito, preferentemente entre 10 e infinito, y más preferentemente entre 10 y

150. Según otra realización particular de la presente 5 invención, el valor de y puede ser igual a cero por lo que puede poseer una composición química: x X2O3 : z ZO2 donde: · el valor de z/x está comprendido entre 9 e infinito, 10 preferentemente entre 20 e infinito. Según otra realización particular, el material cristalino microporoso puede poseer una composición química: n R : x X2O3 : z ZO2 : y YO2 donde:

· R es un agente director de estructura, seleccionado preferentemente entre una amina, una sal de tetraalquilamonio, una molécula orgánica que contiene P,

o una molécula orgánica que contiene enlaces P-N y combinaciones de los mismos;

· el valor de n/ (x+y+z) está comprendido entre 3 y 0.000, preferentemente entre 1 y 0.001, y más preferentemente entre 1 y 0.05,

y porque tiene un patrón de rayos X representado en la tabla 2.

Según una realización particular el agente director de estructura es una sal de tetraalquilamonio, y de manera preferente es hidróxido de 1, 1-dimetil-4- (1-metilpirrolidino1-il) piperidino (ADE1) . Según una realización particular de la presente invención, el valor de x puede ser cero por lo que el material cristalino puede tener la siguiente composición química: n R : y YO2 : z ZO2 donde:

· el valor de n/ (y+z) está comprendido entre 3 y 0.000, preferentemente entre 1 y 0.001, y más preferentemente entre 1 y 0.05;

· el valor de z/y está entre 5 e infinito, preferentemente entre 10 e infinito, y más preferentemente entre 10 y

150. También puede ocurrir que el valor de y sea igual a cero. 5 Según esta realización particular, el material cristalino podría tener la siguiente composición química: n R: x X2O3 : z ZO2 donde: · el valor de z/x está comprendido entre 9 e infinito, más 10 preferentemente entre 20 e infinito;

· el valor de n/ (x+z) está comprendido entre 3 y 0.000, preferentemente entre 1 y 0.001, y más preferentemente entre 1 y 0.05. Según una realización particular de la presente invención, el componente orgánico del Agente Director de Estructura, se puede eliminar, por ejemplo, por extracción o por tratamiento térmico calentando a temperatura por encima de 250ºC durante un periodo de tiempo comprendido entre 2 minutos y 25 horas, preferentemente entre 1 hora y 8 horas.

Los cationes de compensación en el material en su forma sin calcinar, o después de un tratamiento térmico, pueden intercambiarse, en el caso de estar presentes, por otros cationes tales como iones metálicos, H+ y precursores de H+ como por ejemplo NH+4. Entre los cationes que pueden introducirse por intercambio iónico se... [Seguir leyendo]

1. Un material cristalino microporoso, caracterizado porque posee una composición química: 5 x X2O3: y YO2: z ZO2 donde: · X es un elemento trivalente seleccionado entre Al, B, Fe, In, Ga, Cr, o mezclas de estos; · Y es un elemento tetravalente seleccionado entre Ti, Sn,

Zr, V, o mezclas de ellos; · Z es un elemento tetravalente seleccionado entre Si, Ge,

o mezclas de ellos; · el valor de (y+z) /x está comprendido entre 9 e infinito; · el valor de z/y está comprendido entre 5 e infinito;

y porque sus líneas principales del patrón de difracción de rayos X en su forma sin calcinar se detallan en la Tabla 2, mientras que las líneas principales del patrón de difracción de rayos X en su forma calcinada se detallan en la Tabla 1:

Tabla 1

(d ± 0.4) Intensidad (Å) Relativa 20, 8 md 12, 8 d 12, 6 d 11, 6 md 10, 4 mf 9, 0 md

Tabla 2

(d ± 0.4) Intensidad (Å) Relativa 20, 8 md 12, 8 md 12, 6 md 11, 6 md

10, 4 mf 9, 0 md

2. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 1, caracterizado porque · Y está seleccionado entre Ti, Sn, Zr, o mezclas de los mismos; · el valor de (y+z) /x está comprendido entre 20 e infinito; · el valor de z/y está comprendido entre 10 e infinito.

3. Un material cristalino microporoso según cualquiera de 10 las reivindicaciones 1 y 2, caracterizado porque Z es Si.

4. Un material cristalino microporoso según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizado porque x es igual a cero y posee una composición química:

y YO2: z ZO2 donde el valor de z/y está entre 5 e infinito.

5. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 4, caracterizado porque z/y está entre 10 e 20 infinito.

6. Un material cristalino microporoso según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizado porque y es igual a cero y posee una composición química:

x X2O3: z ZO2 donde: · el valor de z/x está comprendido entre 9 e infinito.

7. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 6, caracterizado porque el valor de z/x está comprendido entre 20 e infinito.

8. Un material cristalino microporoso según una de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizado porque posee una 35 composición química:

n R : x X2O3 : z ZO2 : y YO2

donde:

· R es un agente director de estructura;

· el valor de n/ (x+y+z) está comprendido entre 3 y 0.000;

y porque tiene un patrón de rayos X representado en la tabla 4:

Tabla 4

(d ± 0.4) Intensidad (Å) Relativa 20, 8 md 12, 8 md 12, 6 md 11, 6 md 10, 4 mf 9, 0 md 8, 5 d 8, 0 md 6, 4 md 5, 6 md 5, 4 md 4, 9 md 4, 7 md 4, 5 md 4, 3 md 4, 1 md 4, 0 d 3, 9 md 3, 8 md 3, 7 md 3, 5 md 3, 4 md 3, 3 md 3, 2 md 3, 2 md

9. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 8, caracterizado porque el valor de n/ (x+y+z) está comprendido entre 1 y 0.001.

10. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 8, caracterizado porque el agente director de estructura R está seleccionado entre una amina, una sal de tetraalquilamonio, una molécula orgánica que contiene P, o una molécula orgánica que contiene enlaces P-N y combinaciones de los mismos.

11. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 10, caracterizado porque el agente director de estructura es una sal de tetraalquilamonio.

12. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 11, caracterizado porque R es hidróxido de 1, 1-dimetil-4- (1-metilpirrolidino-1-il) piperidino (ADE1) .

13. Un material cristalino microporoso según cualquiera de las reivindicaciones 8 a 12, caracterizado porque x es igual a cero y posee una composición química:

n R : y YO2 : z ZO2

donde: · el valor de n/ (y+z) está comprendido entre 3 y 0.000, · el valor de z/y está entre 5 e infinito.

14. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 13, caracterizado porque el valor de n/ (y+z) está entre 1 y 0.001 y el valor de z/y está entre 10 e infinito.

15. Un material cristalino microporoso según cualquiera de las reivindicaciones 8 a 12, caracterizado porque y es igual a cero y posee una composición química:

n R: x X2O3 : z ZO2 donde: · el valor de z/x está comprendido entre 9 e infinito;

· el valor de n/ (x+z) está comprendido entre 3 y 0.000.

16. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 12, caracterizado porque el valor de n/ (x+z)

está comprendido entre 1 y 0.001 y el valor de z/x está comprendido entre 20 e infinito.

17. Un material cristalino microporoso según una de las reivindicaciones anteriores, caracterizado porque dicho material se combina con componentes hidrogenantesdeshidrogenantes.

18. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 17, caracterizado porque dichos componentes hidrogenantes-deshidrogenantes están seleccionados entre platino, paladio, níquel, renio, cobalto, tungsteno, molibdeno, vanadio, cromo, manganeso, hierro y combinaciones de los mismos.

19. Un procedimiento de preparación del material descrito según cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizado porque comprende al menos los siguientes pasos: a) preparación de una mezcla que contiene, al menos, H2O, un óxido u otra fuente del material tetravalente Z y un agente director de estructura (R) , una fuente del elemento trivalente X, un óxido u otra fuente del material tetravalente Y, donde la mezcla de síntesis tiene una composición molar de óxidos en los siguientes rangos:

(YO2+ZO2) /X2O3 mayor de 2 H2O/ (YO2+ZO2) 1-50 R/ (YO2 + ZO2 ) 0.00-3.0 ZO2/YO2 mayor de 5

b) mantener la mezcla a una temperatura entre 80 y 200ºC 35 hasta que se formen los cristales del material; c) recuperación del material cristalino; donde:

· X es un elemento trivalente seleccionado entre Al, B, Fe, In, Ga, Cr, o mezclas de estos; · Y es un elemento tetravalente seleccionado entre Ti, Sn, Zr, V o mezclas de ellos; 5 · Z es un elemento tetravalente seleccionado entre Si, Ge o mezclas de ellos; · R es un agente director de estructura.

20. Procedimiento de obtención de un material según la 10 reivindicación 19, caracterizado porque Z es Si.

21. Procedimiento de obtención de un material según cualquiera de las reivindicaciones 19 y 20, caracterizado porque el agente director de estructura R es una amina, una sal de tetraalquilamonio, una molécula orgánica que contiene P, una molécula orgánica que contiene enlaces P-N o combinaciones de los mismos.

22. Procedimiento de obtención de un material según la reivindicación 21, caracterizado porque R una sal de tetraalquilamonio.

23. Procedimiento de obtención de un material según la reivindicación 22, caracterizado porque R es hidróxido de 25 1, 1-dimetil-4- (1-metilpirrolidino-1-il) piperidino (ADE1) .

24. Procedimiento de obtención de un material según cualquiera de las reivindicaciones 19 a 23, caracterizado porque x es igual a cero y posee una composición química:

n R : y YO2: z ZO2

donde: · el valor de n/ (y+z) está comprendido entre 3 y 0.00; · el valor de z/y está entre 5 e infinito.

25. Procedimiento de obtención de un material según la reivindicación 24, caracterizado porque el valor de n/ (y+z) está entre 1 y 0.001 y el valor de z/y está entre 10 e infinito.

26. Procedimiento de obtención de un material según cualquiera de las reivindicaciones 19 a 23, caracterizado porque y es igual a cero y posee una composición química:

n R: x X2O3: z ZO2

donde: · el valor de z/x está comprendido entre 9 e infinito; · el valor de n/ (x+z) está comprendido entre 3 y 0.000.

27. Un material cristalino microporoso según la reivindicación 26, caracterizado porque el valor de z/x está comprendido entre 20 e infinito y el valor de n/ (x+z) está comprendido entre 1 y 0.001.

28. Procedimiento de obtención de un material según cualquiera de las reivindicaciones 19 a 27, caracterizado porque se añaden a la mezcla de síntesis cristales de zeolita ITQ-38 que actúan como siembra.

29. Procedimiento de obtención de un material según reivindicación 28, caracterizado porque dichos cristales de zeolita ITQ-38 que actúan como siembra se añaden en una proporción de hasta 25% en peso respecto al peso total de óxidos.

30. Procedimiento de obtención de un material según cualquiera de las reivindicaciones 19 a 29, caracterizado porque comprende, además, la calcinación del material cristalino obtenido.

31. Procedimiento de obtención de un material según la reivindicación 30, caracterizado porque la calcinación se lleva a cabo a una temperatura entre 200 y 1000ºC.

32. Procedimiento de obtención de un material según cualquiera de las reivindicaciones 19 y 31, caracterizado porque comprende, además, al menos un proceso de lavado del material calcinado.

33. Procedimiento de obtención de un material según la reivindicación 32, caracterizado porque dicho proceso o procesos de lavado comprende al menos la siguiente etapa:

a) suspensión del material en una disolución de un compuesto seleccionado entre un ácido, una base, una sal amónica, una sal sódica, de cualquier metal alcalino, cualquier metal alcalino-terreo o mezclas de ellos.

34. Procedimiento de obtención de un material según la reivindicación 33, caracterizado porque dicha disolución está seleccionada entre una disolución acuosa, alcohólica, orgánica o mezcla de ellas.

35. Procedimiento de obtención de un material según cualquiera de las reivindicaciones 32 a 34, caracterizado porque dicho lavado se realiza a una temperatura entre 0 y 200ºC.

36. Procedimiento de obtención de un material según cualquiera de las reivindicaciones 19 a 35, caracterizado porque comprende, además uno o varios procesos post-síntesis.

37. Procedimiento de obtención de un material según la 25 reivindicación 36, caracterizado porque dicho tratamiento post-síntesis comprende al menos:

a) suspender en una disolución que contiene al menos un elemento trivalente X seleccionado entre Al, Ga, B, Cr, Fe, In o mezclas de ellos;

b) recuperación del sólido mediante filtración, centrifugación o cualquier técnica de separación de sólidos de líquidos;

c) activación del material mediante calcinación a temperaturas superiores a 200ºC. 35

38. Procedimiento de obtención de un material según la reivindicación 37, caracterizado porque la disolución está

seleccionada entre una disolución acuosa, alcohólica, orgánica o mezcla de ambas.

39. Procedimiento de obtención de un material según la

reivindicación 37, caracterizado porque el paso a y b del tratamiento post-síntesis se lleva a cabo a una temperatura entre 0 y 200ºC.

40. Uso de un material descrito según las reivindicaciones 1

a 18, y obtenido según el procedimiento de obtención descrito en las reivindicaciones 19 a 39, para la transformación de compuestos orgánicos.

41. Uso de un material según la reivindicación 40, para convertir alimentaciones formadas por compuestos orgánicos en productos de mayor valor añadido.

42. Uso de un material según la reivindicación 40, en procesos de craqueo catalítico de hidrocarburos. 20

43. Uso de un material según la reivindicación 40, en procesos de alquilación de compuestos aromáticos con alcoholes u olefinas.

OFlClNA ESPANOLA DE PATENTES Y MARCAS ESPANA

lNFORME SOBRE EL ESTADO DE LA TECNlCA

51 Int. Cl. : C01B39/48 (2006.01) B01J29/04 (2006.01)

N.O solicitud: 201230102 22 Fecha de presentación de la solicitud: 25.01.2012 32 Fecha de prioridad:

DOCUMENTOS RELEVANTES

Categoría 56 Documentos citados Reivindicaciones afectadas

A ES 2303787 A1 (UNlV VALENClA POLlTECNlCA et al.) 16.08.2008, 1-43

ejemplos 1-5; reivindicaciones 6, 16.

A WO 2006071871 A1 (SAUDl BASlC lND CORP et al.) 06.07.2006, 1-43

ejemplo 1.

A EP 2196437 A1 (lFP) 16.06.2010, 1-43

reivindicaciones 1-9.

Categoria de los documentos citados X: de particular relevancia Y: de particular relevancia combinado con otro/s de la misma categoria A: refleja el estado de la tecnica O: referido a divulgación no escrita P: publicado entre la fecha de prioridad y la de presentación de la solicitud E: documento anterior, pero publicado despues de la fecha de presentación de la solicitud

El presente informe ha sido realizado • para todas las reivindicaciones • para las reivindicaciones nO:

Fecha de realización del informe 07.11.2012 Examinador V. Balmaseda Valencia Página 1/4

lNFORME DEL ESTADO DE LA TECNlCA

NO de solicitud: 201230102

Documentación minima buscada (sistema de clasificación seguido de los simbolos de clasificación) C01B, B01J Bases de datos electrónicas consultadas durante la busqueda (nombre de la base de datos y, si es posible, terminos de

busqueda utilizados) lNVENES, EPODOC, WPl, NPL, XPESP, HCAPLUS

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OPINIÓN ESCRITA

NO de solicitud: 201230102

Fecha de Realización de la Opinión Escrita: 07.11.2012

Declaración

Novedad (Art. 6.1 LP 11/1986) Reivindicaciones 1-43 Reivindicaciones SI NO

Actividad inventiva (Art. 8.1 LP11/1986) Reivindicaciones 1-43 Reivindicaciones SI NO

Se considera que la solicitud cumple con el requisito de aplicación industrial. Este requisito fue evaluado durante la fase de eºamen formal y tecnico de la solicitud (Articulo 31.2 Ley 11/1986) .

Base de la Opinión.

La presente opinión se ha realizado sobre la base de la solicitud de patente tal y como se publica.

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OPINIÓN ESCRITA

NO de solicitud: 201230102

1. Documentos considerados.

A continuación se relacionanlos documentos pertenecientes al estado de la tecnica tomados en consideración para la realización de esta opinión.

Documento Número Publicación o Identificación Fecha Publicación

D01 ES 2303787 A1 (UNlV VALENClA POLlTECNlCA et al.) 16.08.2008

D02 WO 2006071871 A1 (SAUDl BASlC lND CORP et al.) 06.07.2006

D03 EP 2196437 A1 (lFP) 16.06.2010

2. Declaración motivada según los artículos 29.6 y 29.7 del Reglamento de ejecución de la Ley 11/1986, de 20 de marzo, de Patentes sobre la novedad y la actividad inventiva; citas y explicaciones en apoyo de esta declaración El objeto de la presente invención es un material cristalino microporoso caracterizado por su patrón de difracción de rayos º correspondiente, su procedimiento de obtención mediante el uso de un agente director de estructura organico (hidr6ºido de 1, 1-dimetil-4- (1-metilpirrolidino-1-il) piperidino) y su uso para la transformación de compuestos organicos.

El documento D01 describe un material cristalino microporoso de naturaleza zeolitica, su procedimiento de obtención a partir de un agente director de est ructura organico (un catión organico a partir de la cuaternización de la diamina 1-propil-4pirrolidin-1-il-piperidina) y su uso para la transformación de compuestos organicos (ejemplos 1-5, reivindicaciones 6, 16) .

El documento D02 describe un procedimiento de preparación de una zeolita que contiene germanio en su estructura. Dicha zeolita se obtiene a partir de la preparación de dos soluciones que contienen 6ºido de germanio y aluminato s6dico respectivamente. Se adiciona silice al a disolución de germanio y, a continuación, se mezcla con la solución de aluminato s6dico y con hidr6ºido de tetra n-propil amonio durante 1h. El producto resultante se calienta a 160OC durante 36h bajo agitación constante (ejemplo 1) .

El documento D03 describe un procedimiento de preparación de un sólido cristalino que se obtiene a partir de la mezcla de un elemento X (silicio, germanio o mezcla de los mismos) , un elementoY (aluminio, hierro, galio, boro o mezcla de los mismos) e hidr6ºido de heºametonio como agente director de estructura y el tratamiento hidrotermal de la mezcla resultante (reivindicaciones 1-9) .

Ninguno de los documentos D01-D03 describe un material cristalino que presente el mismo patrón de difracción de rayos X que el material de la presente invención. Ademas, no seria obvio para un eºperto en la materia dicho material a partir de los documentos citados.

En consecuencia, se considera que el objeto de las reivindicaciones 1-43 es nuevo e implica actividad inventiva (Articulos 6.1 y 8.1 de la L.P.)

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