PROCEDIMIENTO DE OXIDACIÓN CATALÍTICA DE AGUA MEDIANTE CATALIZADORES DE HIERRO.

Procedimiento de oxidación catalítica de agua mediante catalizadores de hierro.

Procedimiento de obtención de oxígeno por oxidación de agua que comprende someter dicha agua a la acción de un agente oxidante en presencia de un compuesto de fórmula (I) o (I'), o un diastereoisómero del mismo o una mezcla de dichos diastereoisómeros; o un homodímero de los compuestos de fórmula (I) o (I'), un diastereoisómero del mismo, o una mezcla de dichos diastereoisómeros.

****IMAGEN****

donde

R1 a R11 son radicales que toman distintos valores.

Procedimiento de oxidacion catalitica de agua mediante catalizadores de hierro. La presente invencion se refiere a un procedimiento de oxidacion de agua mediante catalizadores de hierro. La misma se enmarca en el entorno de los desarrollos para aportar fuentes de energia limpias y eficientes, alternativas al petroleo y sus derivados. ESTADO DE LA TECNICA ANTERIOR El oxigeno gas es un compuesto que tiene multiples aplicaciones, pudiendose emplear en la industria quimica para obtener precursores que se emplearan en la sintesis de polimeros para la manufactura de plasticos y de tejidos sinteticos, o bien en la industria metalurgica para la obtencion de acero o para el fundido y la soldadura de metales. Tambien se emplea el oxigeno gas como uno de los componentes propulsores de cohetes espaciales, en el procedimiento de tratamiento del agua para potabilizarla y es tambien uno de los componentes de las bombonas para respiracion artificial empleadas por los submarinistas o individuos con problemas de respiracion. El oxigeno se utiliza tambien en los hospitales, aplicandose a aquellos usuarios que precisen de un suplemento de este gas para la respiracion. Existen multiples fuentes de oxigeno gas y procedimientos para obtencion del mismo. Asi, el oxigeno gas se obtiene principalmente del aire por destilacion fraccionada de sus componentes (basicamente oxigeno y nitrogeno) . Tambien puede obtenerse del aire por adsorcion en matrices de zeolita. El agua es tambien una posible fuente de oxigeno gas. Para ello, el agua se somete a electrolisis, lo que conlleva la formacion de hidrogeno gas y oxigeno gas. Los oxacidos son tambien posibles materias primas para la obtencion de oxigeno. Cualesquiera de los metodos empleados, debe resaltarse que los procedimientos de obtencion de oxigeno son caros a nivel energetico y ademas debe anadirse el hecho que el mencionado gas se almacena y transporta en forma liquida (comprimido) , con lo que se encarece el procedimiento de obtencion del mismo debido a la forma en que se suministra a los usuario finales. Por otro lado, uno de los temas que mas preocupa a la sociedad de hoy es el poder reducir las emisiones de dioxido de carbono y el poder sustituir el petroleo por fuentes de energias alternativas y sostenibles con el medio ambiente. A pesar de ello, cada vez mas las emisiones de CO2 van en aumento, lo que conlleva un calentamiento del globo terraqueo. En este escenario contradictorio se ha planteado el empleo de otro gas, el hidrogeno, como fuente de energia optima. Sin embargo, su uso no es todavia rentable y deben subsanarse distintos aspectos. La rotura de la molecula de agua en hidrogeno y oxigeno gas es un proceso multi-electronico acoplado a la transferencia de multiples protones. Las siguientes ecuaciones describen el proceso de rotura de la molecula de agua:

La complejidad que conlleva controlar este grupo de reacciones es una de las principales razones por las que todavia no se han conseguido sistemas sinteticos que las realicen de manera lo suficientemente eficiente y economica como para ser explotados industrialmente. Dicho proceso implica la formacion de hidrogeno gas y la oxidacion del agua. De estos dos procesos acoplados, la oxidacion del agua ha sido identificada como la etapa limitante o cuello de botella. Como es bien sabido, la oxidacion del agua es un proceso biologico que se lleva a cabo en las plantas verdes mediante el intercambio electronico con un complejo de calcio y manganeso situado en el fotosistema II.

Se han desarrollado sistemas con metales de la segunda y tercera serie de transicion, como el rutenio y el iridio, ambos combinados con ligandos organicos, sistemas cataliticos moleculares artificiales que operan en condiciones homogeneas. Ejemplos de ello aparecen descritos en Tong et al. "Structural Modifications of Mononuclear Ruthenium Complexes: A Combined Experimental and Theoretical Study on the Kinetics of Ruthenium-Catalyzed Water Oxidation", Angewandte Chemie - 2011, Vol. 50, pp.: 445 - 449; y en Mc Daniel et al., "Cyclometalated Iridium (III) Aquo Complexes: Efficient and Tunable Catalysts for the Homogeneous Oxidation of Water", Journal American Chemical Society-2008, Vol. 130, pp.: 210-217. Sin embargo, la poca abundancia en la corteza terrestre, el elevado precio y la toxicidad de estos metales hacen que estos sistemas no sean utiles a gran escala.

Se han propuesto algunos sistemas para esta reaccion que estan basados en compuestos de la primera fila de metales de transicion de la tabla periodica. Ejemplos de ello son los sistemas biomimeticos de manganeso de formula (Ph2PO2) 6Mn4O4 y [Mn2 (O) 2 (H2O) 2 (trpy) 2] (NO3) 3, donde trpy es 2, 2':6', 2''-terpyridine. Otro ejemplo lo constituye un electrocatalizador de cobalto y fosfato. Todos estos sistemas presentan, como desventajas, la baja solubilidad del catalizador, su complejidad y su dificil estudio y optimizacion.

Con la finalidad de resolver estos problemas, existe una nueva generacion de catalizadores para la oxidacion del agua segun describen Yin et al. en " A Fast Soluble Carbon-Free Molecular Water Oxidation Catalyst Based on Abundant Metals", Science-2010, Vol. 321, pp.: 1072. Yin et al. desarrollaron un compuesto soluble, el polioxomotalatotetracobalto [Co4 (H2O) 2 (PW9O34) 2]10-, que permite oxidar el agua empleando como agente oxidante el [Ru (bipy) 3]3+, donde bipy es 2, 2'-bipiridina. Sin embargo, el diseno de polioxometalatos resulta laboriosa y compleja, lo que representa una desventaja notable. Otros catalizadores con complejos de ligandos tetraamido y hierro (III) , conocidos como (Fe-TAMLs) resultan tambien unos oxidantes rapidos, Sin embargo su actividad desaparece a los poco segundos.

A la vista de todo lo anterior, puede afirmarse que existe la necesidad de desarrollar sistemas alternativos para la oxidacion del agua, paso determinante en la ruptura de la molecula del agua. El acoplamiento de estos sistemas a catalizadores capaces de reducir la molecula de agua en hidrogeno permitira ademas desarrollar sistemas cataliticos para la formacion de hidrogeno y oxigeno a partir del agua, que se pueden usar como combustible y oxidante, respectivamente. Faltan ademas procedimientos que sean mas simples y rentables que los del estado de la tecnica y que permitan superar los problemas de toxicidad y disponibilidad (accesibilidad) de los catalizadores empleados hasta la fecha.

EXPLICACION DE LA INVENCION

Los inventores han proporcionado un procedimiento de obtencion de oxigeno. Para ello, los autores describen que ciertos catalizadores de hierro pueden, sorprendentemente, oxidar el agua de manera eficiente, economica y aplicable a escala industrial. Todo ello, ademas, con compuestos no perjudiciales para la salud o peligrosos desde el punto de vista de su manipulacion y uso. Estos catalizadores resultan ventajosos pues se basan en elementos que son abundantes en la corteza terrestre, son asequibles economicamente y no son toxicos.

Asi, en un primer aspecto la invencion se refiere a un procedimiento de obtencion de oxigeno por oxidacion de agua que comprende someter dicha agua a la accion de un agente oxidante en presencia de un compuesto de formula (I) o (I') , un diastereoisomero del mismo o una mezcla de dichos diastereoisomeros; o un homodimero de los compuestos de formula (I) o (I') , un diastereoisomero del mismo, o una mezcla de dichos diastereoisomeros

(I) (I')

donde: R1 y R2 son radicales iguales o diferentes, estan en topologia cis uno respecto al otro y se seleccionan del grupo

formado por halogenos, pseudohalogenos y aniones seleccionados del grupo formado por OH-, ClO4-, PF6-, BF4-, SbF6-, SCN-, HSO4-, SO4-, NO3-, formiato, acetato, benzoato y sulfonatos de formula SO3Rz, donde Rz se selecciona entre el grupo que consiste en un (C1-C4) -alquilo lineal o ramificado, y un (C1-C4) -alquilo lineal o ramificado sustituido por uno o mas halogenos;

R3 es un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

R4, R5, R6 y R7 y R10 se seleccionan independientemente del grupo formado por hidrogeno y (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

R8 es un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

R11 es un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

o alternativamente, R3 y R10 estan unidos formando un biradical (C1-C2) -alquilo;

o alternativamente, R3 y R4 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros, o R7 y R8 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros;

o R3 y R4 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros, y R7 y R8 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros;

o alternativamente, R5 y R7 estan unidos y...

1. Procedimiento de obtencion de oxigeno por oxidacion de agua que comprende someter dicha agua a la accion de un agente oxidante en presencia de un compuesto de formula (I) o (I') , un diastereoisomero del mismo o una mezcla de dichos diastereoisomeros; o un homodimero de los compuestos de formula (I) o (I') , un diastereoisomero del mismo,

o una mezcla de dichos diastereoisomeros.

(I) (I') donde:

R1 y R2 son radicales iguales o diferentes, estan en topologia cis uno respecto al otro y se seleccionan del grupo formado por halogenos, pseudohalogenos y aniones seleccionados del grupo formado por OH-, ClO4-, PF6-, BF4-, SbF6-, SCN-, HSO4-, SO4-, NO3-, formiato, acetato, benzoato y sulfonatos de formula SO3Rz, donde Rz se selecciona entre el grupo que consiste en un (C1-C4) -alquilo lineal o ramificado, y un (C1-C4) -alquilo lineal o ramificado sustituido por uno o mas halogenos;

R3 es un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

R4, R5, R6 y R7 y R10 se seleccionan independientemente del grupo formado por hidrogeno y (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

R8 es un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

R11 es un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

o alternativamente, R3 y R10 estan unidos formando un biradical (C1-C2) -alquilo;

o alternativamente, R3 y R4 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros, o R7 y R8 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros;

o R3 y R4 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros, y R7 y R8 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros;

o alternativamente, R5 y R7 estan unidos y junto con los carbonos adyacentes forman un (C5-C7) -cicloalquilo;

o alternativamente, cuando n=0, R7 y R8 forman junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes un anillo de piridina;

o alternativamente cuando n=1, R9 esta unido al C en orto de la piridina formando un birradical (C1-C2) -alquilo entre el carbono de la piridina y el nitrogeno adyacente a R9.

2. Procedimiento segun la reivindicacion 1, donde los compuestos son monomeros de formula (I) o (I') , R1 y R2 son radicales iguales o diferentes que estan en topologia cis uno respecto al otro y se seleccionan del grupo formado por un halogeno y un radical de formula SO3Rz, donde Rz se selecciona entre el grupo que consiste en un (C1-C4) -alquilo lineal o ramificado, y un (C1-C4) -alquilo lineal o ramificado sustituido por uno o mas halogenos;

R3 es un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

R4, R5, R6, R7 y R10 son hidrogeno o un (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado; R8 es un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado; R11 es un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado;

o alternativamente, R3 y R10 estan unidos formando un biradical (C1-C2) -alquilo;

o alternativamente, R3 y R4 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros, o R7 y R8 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros;

o R3 y R4 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros, y R7 y R8 estan unidos y junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes forman un anillo de 5 o 6 miembros;

o alternativamente, R5 y R7 estan unidos y junto con los carbonos adyacentes forman un (C5-C7) -cicloalquilo;

o alternativamente, cuando n=0, R7 y R8 forman junto con el nitrogeno y el carbono adyacentes un anillo de piridina;

o alternativamente cuando n=1, R9 esta unido al C en orto de la piridina formando un birradical (C1-C2) -alquilo entre el carbono de la piridina y el nitrogeno adyacente a R9.

3. Procedimiento segun cualquiera de las reivindicaciones 1-2, donde cuando R3, R8 y R11 son un radical (C1-C4) -alquilo, lineal o ramificado son metilo;

o cuando, R3 y R10 estan unidos forman un biradical (C2) -alquilo;

o cuando R5 y R7 estan unidos junto con los carbonos adyacentes forman un ciclohexilo;

o cuando n=1, R9 esta unido al C en orto de la piridina formando un birradical (C1) -alquilo entre el carbono de la piridina y el nitrogeno adyacente a R9 .

4. Procedimiento segun cualquiera de las reivindicaciones 1-3, que se lleva a cabo en presencia de un compuesto de formula (I) .

5. Procedimiento segun la reivindicacion 4, que se lleva a cabo en presencia de un compuesto de formula (I) donde n= 1 y R9 esta unido al C en orto de la piridina formando un birradical (C1) -alquilo entre el carbono de la piridina y el nitrogeno adyacente a R9.

6. Procedimiento segun la reivindicacion 1, donde el compuesto de formula (I) se selecciona del grupo formado por:

N

N

N

SO3CF3

N

Cl

Fe Fe

SO3CF3

N

Cl

N

N

N

(Ia) (Ib)

N N NN

SO3CF3 SO3CF3 Fe Fe SO3CF3 SO3CF3

NN NN

(Ic) (Id)

(Ie) 7. Procedimiento segun la reivindicacion 6, donde el compuesto de formula (I) es:

(Ia) 8. Procedimiento segun la reivindicacion 1, que se lleva a cabo en presencia de un compuesto de formula (I') .

9. Procedimiento segun la reivindicacion 8, que se lleva a cabo en presencia de un compuesto de formula (I') , donde R3 y R10 estan unidos y forman un biradical (C2) -alquilo.

10. Procedimiento segun la reivindicacion 9, donde el compuesto de formula (I') es el compuesto formula (Ia')

N

N

N

Fe SO3CF3

N

SO3CF3

(Ia')

11. Procedimiento segun cualquiera de las reivindicaciones 1-10, donde el agente oxidante se selecciona del grupo formado por una sal de cerio (IV) y una sal de iodo (VII) , o sus mezclas. 12. Procedimiento segun la reivindicacion 11, donde el agente oxidante es nitrato de cerio (IV) y amonio. 13. Procedimiento segun la reivindicacion 11, donde el agente oxidante es periodato de sodio. 14. Procedimiento segun una cualquiera de las reivindicaciones 1-13, donde la concentracion de agente oxidante esta

comprendida entre 30 y 500 mM.

15. Procedimiento segun una cualquiera de las reivindicaciones 1-14, donde la concentracion del compuesto de formula (I) o (I') en la mezcla de reaccion esta comprendida entre 1 !M y 1000 !M. 16. Procedimiento segun la reivindicacion 15, donde la concentracion del compuesto de formula (I) o (I') en la mezcla

de reaccion esta comprendida entre 5 y 200 !M. 17. Procedimiento de obtencion de oxigeno por oxidacion de agua que comprende llevar a cabo en cualquier orden: a) el procedimiento de oxidacion segun cualquiera de las reivindicaciones 1-16;

b) una oxidacion fotoquimica; y/o c) una oxidacion electroquimica. 18. Procedimiento de obtencion de hidrogeno que comprende:

a) el procedimiento de oxidacion de agua segun se ha descrito en cualquiera de las reivindicaciones 1 a 17; y b) un procedimiento acoplado de obtencion de hidrogeno.

19. Uso de un compuesto de formula (I) o (I') como catalizador de la oxidacion de agua para obtener oxigeno segun: H2O 1/2 O2 + 2H+ + 2 e

OFICINA ESPANOLA DE PATENTES Y MARCAS

21 N.D solicitud: 201131147 ESPANA

Fecha de presentacion de la solicitud: 06.07.2011

32 Fecha de prioridad:

INFORME SOBRE EL ESTADO DE LA TECNICA

51 Int. Cl. : Ver Hoja Adicional

DOCUMENTOS RELEVANTES

Categoría 56 Documentos citados Reivindicaciones afectadas

A LEE; Y. M. et al. "Water as an Oxygen Source in the Generation of Mononuclear Nonheme Iron (IV) Oxo Complexes". Angewandte Chemie 2009, Volumen 48, paginas 1803-1806. [Disponible en linea el 13.01.2009]. Ver pagina 1803, columna 2, esquema 1; pagina 1805, columna 1, parrafo 2. 1-19

A CHADWICK ELLIS, W. et al. "Fast Water Oxidation Using Iron". Journal of the American Chemical Society 2010, Volumen 1332, Numero 32, paginas 10990-10991. [Disponible en linea el 22.07.2010]. Ver pagina 19990, resumen y figura 1. 1-19

A WASYLENKO, D.J. et al. "Electrochemical evidence for catalytic water oxidation mediated by a high-valent cobalt complex". Chemical Communications 2011, Volumen 47, paginas 4249-4251. [Disponible en linea el 28.02.2011]. Ver pagina 4249, resumen y figura 1. 1-19

A LALREMPUIA, R . et al . " Water O xidation C atalyzed by Strong C arbene-Type Donor-Ligand Complexes of Iridium". Angewandte Chemie International Edition 2010, Volumen 49, paginas 9765-9768. [Disponible en linea el 09.11.2010]. Ver pagina 9765, esquema 1; pagina 9766, columna 1, parraf.

5. columna 2, parrafo 1. 1-19

A SALA, X . e t al. "Molekulare K atalysatoren f ur di e O xidation vo n W asser zu D isauerstoff". Angewandte Chemie 2009, Volumen 121, paginas 2882-2893. [Disponible en linea el 22.01.2009] Ver pagina 2882, resumen; pagina 2890, apartado 8, Conclusiones. 1-19

Categoria de los documentos citados X: de particular relevancia Y: de particular relevancia combinado con otro/s de la misma categoria A: refleja el estado de la tecnica O: referido a divulgacion no escrita P: publicado entre la fecha de prioridad y la de presentacion de la solicitud E: documento anterior, pero publicado despues de la fecha de presentacion de la solicitud

El presente informe ha sido realizado • para todas las reivindicaciones • para las reivindicaciones nD:

Fecha de realización del informe 04.10.2012 Examinador G. Esteban Garcia Página 1/4

INFORME DEL ESTADO DE LA TECNICA

ND de solicitud: 201131147

CLASIFICACION OBJETO DE LA SOLICITUD

C01B13/02 (2006.01) C07F15/02 (2006.01) B01J31/22 (2006.01) C02F1/72 (2006.01)

Documentacion minima buscada (sistema de clasificacion seguido de los simbolos de clasificacion)

C01B, C07F, C02F, B01J, Y02E

Bases de datos electronicas consultadas durante la busqueda (nombre de la base de datos y, si es posible, terminos de busqueda utilizados)

INVENES, EPODOC, WPI, TXTE, REGISTRY, HCAPLUS, BIOSIS, XPESP, NPL, EMBASE, GOOGLE SCHOLAR

Informe del Estado de la Tecnica Pagina 2/4

OPINIÓN ESCRITA

ND de solicitud: 201131147

Fecha de Realizacion de la Opinion Escrita: 04.10.2012

Declaración

Novedad (Art. 6.1 LP 11/1986) Reivindicaciones 1-19 Reivindicaciones SI NO

Actividad inventiva (Art. 8.1 LP11/1986) Reivindicaciones 1-19 Reivindicaciones SI NO

Se considera que la solicitud cumple con el requisito de aplicacion industrial. Este requisito fue evaluado durante la fase de examen formal y tecnico de la solicitud (Articulo 31.2 Ley 11/1986) .

Base de la Opinión.

La presente opinion se ha realizado sobre la base de la solicitud de patente tal y como se publica.

Informe del Estado de la Tecnica Pagina 3/4

OPINIÓN ESCRITA

ND de solicitud: 201131147

1. Documentos considerados.

A continuacion se relacionanlos documentos pertenecientes al estado de la tecnica tomados en consideracion para la realizacion de esta opinion.

Documento Número Publicación o Identificación Fecha Publicación

D01 LEE; Y. M. et al. Angewandte Chemie 2009, Vol. 48, pp. 1803-1806 13.01.2009

D02 CHADWICK ELLIS, W. et al. Journal of the American Chemical Society 2010, Vol. 1332, ND 32, pp. 10990-10991 22.07.2010

D03 WASYLENKO, D.J. et al. Chemical Communications 2011, Vol. 47, pp. 4249-4251 28.02.2011

D04 LALREMPUIA, R. et al. Iridium". Angewandte Chemie International Edition 2010, Vol. 49, pp. 9765-9768 09.11.2010

2. Declaración motivada según los artículos 29.6 y 29.7 del Reglamento de ejecución de la Ley 11/1986, de 20 de marzo, de Patentes sobre la novedad y la actividad inventiva; citas y explicaciones en apoyo de esta declaración El obj eto de l a i nvencion e s un pr ocedimiento d e obtención de oxígeno por oxidación de agua catalizado por u n complejo de coordinación de hierro (II) de formula (I) o (I') y el uso de dicho compuesto de formula (I) o (I') como catalizador de la oxidacion de agua para obtener oxigeno.

El documento D01 divulga la utilizacion de complejos de hierro (II) para generar complejos oxo mononucleares de hierro (IV) de tipo no-hemo y la oxigenacion catalitica de sustratos organicos empleando agua como fuente de oxigeno ycerio (IV) como oxidante (ver pagina 1803, columna 2, esquema 1) .

El complejo divulgado en D01 difiere del de la invencion en la naturaleza de los ligandos unidos al atomo central de Fe. El complejo divulgado poseecuatro ligandos piridina, mientras que elcomplejo de la invencion presenta solo de uno a tres ligandos de este tipo.

Por otro lado, el documento tan solo sugiere la posibilidad de que estos complejos no-hemo de hierro pudieran utilizarse para oxidar agua a oxigeno molecular (ver pagina 1805, columna 1, parrafo 2) .

El documento D02 divulga un complejo de hierro (III) con un ligando tetraamido macrociclico (Fe-TAML; ver pagina 19990, figura 1) que cataliza la conversion oxidativa de agua a oxigeno molecular (ver pagina 10990, resumen) en presencia de un oxidante, como nitrato cerico amonico (CAN) o periodato sodico.

El documentoD03 divulga un complejo de cobalto (II) que posee variosligandos piridina que, segun su comportamiento electroquimico, sufre etapas de oxidacion consecutivas que dan lugar a especies de cobalto (IV) que catalizan la oxidacion de agua en medio basico (ver pagina 4249, resumen y figura 1) .

El documento D04 divulga complejos de iridio que comprenden ligandos carbeno N-heterociclico (ver pagina 9765, esquema 1) que en presencia de nitrato cerico amonico (CAN) catalizan la oxidacion de agua yconsecuente produccion de oxigeno (ver pagina 9766, columna 1, parrafo 5-columna 2, parrafo 1) .

Los documentos citados muestran solo el estado de la tecnica del campo al que pertenece la invencion. Ninguno de ellos, tomado solo o en combinacion con los otros, divulga ni contiene sugerencia alguna que pudiera dirigir al experto en la materia hacia el procedimiento para la obtencion de oxigeno de la invencion, que utiliza los complejos de hierro de formulas (I) o (I') .

Por tanto, se considera que el objeto de las reivindicaciones 1-19 reune los requisitos de novedad y actividad inventiva exigidos en los Articulos 6.1 y 8.1 de la Ley de Patentes.

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