Métodos para sintetizar borano de amoniaco.

Un método de síntesis de borano de amoniaco, que comprende la reacción de al menos un borano deamina con amoniaco de manera que se produce borano de amoniaco,

en el que el borano de amina se seleccionaentre al menos uno de un borano de amina que tiene una estructura seleccionada entre al menos uno de**Fórmula**

y

en las que:

R1 y R2 comprenden H o un alquilo C1-C10 aromático o no aromático, saturado o insaturado, sustituido o sin sustituir;

y

R3-R7 comprenden H, Cl, F, NO2, OR8, o un alquilo C1-C10 aromático o no aromático, saturado o insaturado,sustituido o sin sustituir, con la excepción de cuando el borano de amina es **Fórmula**

Métodos para sintetizar borano de amoniaco.

Antecedentes

Referencia cruzada a aplicaciones relacionadas [0001] El borano de amoniaco puede proporcionar una buena fuente para el almacenamiento de hidrógeno debido a que contiene 19, 6% de hidrógeno. Dicha fuente para el almacenamiento de hidrógeno puede ser útil en diferentes aplicaciones. Por ejemplo, el almacenamiento de hidrógeno se puede utilizar en celdas de combustible para vehículos con el reformador adecuado. Actualmente, los métodos para producir borano de amoniaco pueden ser muy caros y difíciles de llevar a escala industrial. Véase, por ejemplo, Hollemann Wiberg, Lehrbuch der Anorganischen Chewie, edición 101, Wackerde Grügder 1995, páginas 1004-1005, nota 34. Aún existe una necesidad en la técnica de métodos mejorados para la producción de borano de amoniaco.

Resumen [0002] De acuerdo con formas de realización de la presente invención, se proporcionan métodos de síntesis de borano de amoniaco. Los métodos comprenden la reacción de al menos uno de un borano de amina del tipo indicado a continuación con amoniaco, de manera que se produce borano de amoniaco. El borano de amina se selecciona entre al menos uno de un borano de amina que tiene una estructura seleccionada entre al menos uno de y

en las que: R1 y R2 comprenden H o un alquilo C1-C10 aromático o no aromático, saturado o insaturado, sustituido o sin sustituir; y

R3-R7 comprenden H, Cl, F, NO2, OR8, o un alquilo C1-C10 aromático o no aromático, saturado o insaturado, sustituido o sin sustituir, con la excepción de cuando el borano de amina es

R3-R7 no pueden ser cada uno H;

R8 comprende H o un alquilo C1-C10 aromático o no aromático, saturado o insaturado, sustituido o sin sustituir.

En algunos ejemplos, el borano de amina se selecciona entre borano de dimetilanilina, borano de dietilanilina, borano de fenilmorfolina, y borano de lutidina. En otros ejemplos, el borano de amina comprende borano de dimetilanilina. En ejemplos adicionales, los métodos además pueden comprender el suministro de al menos uno del borano de amina en un disolvente antes de la etapa de reacción del al menos uno del borano de amina. En algunos casos, el disolvente se selecciona entre al menos uno de tolueno, heptano, y xilenos.

En algunas formas de realización, la etapa de reacción del al menos uno del borano de amina comprende el suministro del amoniaco en forma de gas y el burbujeo del amoniaco gaseoso a través de la solución de manera que se produce borano de amoniaco. En otras formas de realización, los métodos además comprenden la separación del borano de amoniaco de los otros productos reactivos y del disolvente después de la etapa de reacción del al menos uno del borano de amina. En algunos casos, los métodos además comprenden la reacción de otros productos reactivos en el disolvente para producir un borano de amina y la reacción de dicho borano de amina producido a partir de dichos otros productos reactivos con amoniaco para formar borano de amoniaco.

En ejemplos adicionales, el borano de amoniaco separado de los otros productos reactivos tiene una pureza superior al 90% aproximadamente, o al 95% aproximadamente, o al 99% aproximadamente. En otros ejemplos, la etapa de reacción del al menos un borano de amina proporciona un rendimiento de borano de amoniaco que es superior al 85% aproximadamente o superior al 95% aproximadamente.

En algunas formas de realización, se proporcionan métodos de síntesis de borano de amoniaco. Los métodos comprenden la reacción de dimetilanilina con amoniaco gaseoso de manera que se produce borano de amoniaco. Los métodos además pueden comprender el suministro de dimetilanilina en un disolvente antes de la etapa de reacción de dimetilanilina. En algunos ejemplos, la relación del disolvente a la dimetilanilina es de 1:1 aproximadamente. En ejemplos adicionales, el disolvente se selecciona entre al menos uno de tolueno, heptano y xilenos.

Breve descripción de las diversas vistas de los dibujos [0007] La siguiente descripción detallada de las formas de realización de la presente invención se puede entender mejor cuando se lee junto con los siguientes dibujos, en los que estructuras similares están indicadas con números de referencia análogos y en los que:

la Figura 1 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco;

la Figura 2 es un espectro de RMN 11B {1H} del borano de amoniaco;

la Figura 3 es un espectro de RMN 1H del borano de amoniaco;

la Figura 4 es un espectro de RMN 1H {11B} del borano de amoniaco;

la Figura 5 es un espectro de RMN 11B del borano de dimetilanilina;

la Figura 6 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco; 5 [0014] la Figura 7 es un espectro de RMN 11B {1H} del borano de amoniaco;

la Figura 8 es un espectro de RMN 1H del borano de amoniaco;

la Figura 9 es un espectro de RMN 1H {11B} del borano de amoniaco;

la Figura 10 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco procedente de la dimetilanilina y el disolvente tolueno utilizados en el reciclaje por segunda vez;

la Figura 11 es un espectro de RMN 11B del borano de dimetilanilina;

la Figura 12 ilustra un aparato para su utilización en la preparación de borano de dimetilanilina;

la Figura 13 es un espectro de RMN 11B del borano de dimetilanilina;

la Figura 14 es un espectro de RMN 11B de una fracción del producto del matraz nº 2 en el aparato ilustrado en la Figura 6;

la Figura 15 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco preparado al utilizar heptano como 25 disolvente;

la Figura 16 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco preparado al utilizar xilenos como disolvente;

la Figura 17 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco preparado al utilizar éteres de petróleo como disolvente;

la Figura 18 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco preparado al utilizar borano de dietilanilina (DEB) con una relación de 2 ml/18 ml (DEB/tolueno (TOL) ) ;

la Figura 19 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco preparado al utilizar borano de dietilanilina (DEB) con una relación de 3 ml/17 ml (DEB/TOL) ;

la Figura 20 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco preparado al utilizar borano de dietilanilina 40 (DEB) con una relación de 5 ml/15 ml (DEB/TOL) ; y

la Figura 21 es un espectro de RMN 11B del borano de amoniaco preparado al utilizar borano de dietilanilina puro.

Descripción detallada de las formas de realización de la invención [0029] A menos que se defina otra cosa, todos los términos técnicos y científicos utilizados en el presente documento tienen el mismo significado que el experto en la materia a la que pertenece esta invención entiende de forma ordinaria. La terminología utilizada en la descripción de la invención del presente documento sirve únicamente 50 para describir formas de realización particulares y no se pretende que sea una limitación de la invención. Como se utiliza en la descripción de la invención y en las reivindicaciones anexas, está previsto que las formas en singular "un", "una", "el" y "la" incluyan también las formas en plural, a menos que el contexto indique claramente lo contrario. Todas las publicaciones, solicitudes de patente, patentes, y otras referencias mencionadas en el presente documento se incorporan en su totalidad por referencia.

A menos que se indique lo contrario, se debe entender que todos los números que expresan cantidades de principios, propiedades tales como pesos moleculares, condiciones de reacción, etc. tal y como se utilizan en la memoria descriptiva y las reivindicaciones están modificados en todos los casos por el término "aproximadamente". Por consiguiente, a menos que se indique lo contrario, las propiedades numéricas expuestas en la siguiente memoria descriptiva y reivindicaciones son aproximaciones que pueden variar dependiendo de las propiedades deseadas que se pretendan obtener en las formas de realización de la presente invención. A pesar de que los intervalos y parámetros numéricos que establecen un alcance amplio de la invención son aproximaciones, los valores numéricos expuestos en los ejemplos específicos se presentan con tanta precisión como sea posible. No

obstante, cualquier valor numérico contiene inherentemente ciertos errores que resultan necesariamente del error derivado de sus respectivas mediciones.

Se proporcionan métodos de síntesis de borano de amoniaco. El borano de amoniaco tiene una fórmula química de NH3·BH3. El borano de amoniaco puede ser útil en diversas aplicaciones. Por ejemplo, el borano de amoniaco puede ser útil como fuente de hidrógeno para celdas... [Seguir leyendo]

1. Un método de síntesis de borano de amoniaco, que comprende la reacción de al menos un borano de amina con amoniaco de manera que se produce borano de amoniaco, en el que el borano de amina se selecciona 5 entre al menos uno de un borano de amina que tiene una estructura seleccionada entre al menos uno de y

en las que:

R1 y R2 comprenden H o un alquilo C1-C10 aromático o no aromático, saturado o insaturado, sustituido o sin sustituir; y

R3-R7 comprenden H, Cl, F, NO2, OR8, o un alquilo C1-C10 aromático o no aromático, saturado o insaturado, sustituido o sin sustituir, con la excepción de cuando el borano de amina es 20

R3-R7 no pueden ser cada uno H; R8 comprende H o un alquilo C1-C10 aromático o no aromático, saturado o insaturado, sustituido o sin sustituir.

2. El método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que la etapa de reacción de al menos un borano 5 de amina proporciona un rendimiento de borano de amoniaco superior al 85%.

3. El método de acuerdo con la reivindicación 1, en el que la etapa de reacción de al menos un borano de amina proporciona un rendimiento de borano de amoniaco superior al 95%.

4. El método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, que además comprende el suministro de al menos uno del borano de amina en un disolvente antes de la etapa de reacción del al menos uno del borano de amina.

5. El método de acuerdo con la reivindicación 4, en el que la relación de disolvente a borano de amina no 15 es superior a 10:1.

6. El método de acuerdo con la reivindicación 4, en el que la relación de disolvente a borano de amina es de 1:1 aproximadamente.

7. El método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 4 a 6, en el que la etapa de reacción del al menos uno del borano de amina comprende el suministro del amoniaco en forma de gas y el burbujeo del amoniaco gaseoso a través de la solución de manera que se produce borano de amoniaco.

8. El método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 4 a 7, que además comprende la separación del borano de amoniaco de los otros productos reactivos y del disolvente después de la etapa de reacción del al menos uno del borano de amonio.

9. El método de acuerdo con la reivindicación 8, en el que el borano de amoniaco separado de los otros productos reactivos tiene una pureza superior al 90%. 30

10. El método de acuerdo con la reivindicación 8, en el que el borano de amoniaco separado de los otros productos reactivos tiene una pureza superior al 95%.

11. El método de acuerdo con la reivindicación 8, en el que el borano de amoniaco separado de los otros 35 productos reactivos tiene una pureza superior al 99%.

12. El método de acuerdo con la reivindicación 8, que además comprende la reacción de los otros productos reactivos en el disolvente para producir un borano de amina y la reacción de dicho borano de amina producido a partir de dichos otros productos reactivos con amoniaco para formar borano de amoniaco.

13. El método de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones previas, en el que el borano de amina se selecciona entre borano de dimetilanilina, borano de dietilanilina, borano de fenilmorfolina, y borano de lutidina.

14. El método de acuerdo con la reivindicación 13, en el que el borano de amina comprende borano de 45 dimetilanilina.

15. El método de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 4 a 14, en el que el disolvente se selecciona entre al menos uno de tolueno, heptano, y xilenos.