Procedimiento de fabricación de pastillas de combustible nuclear.

Procedimiento de fabricación de pastillas de combustible nuclear mediante sinterización de una materia quecontiene dióxido de uranio UO2 obtenida a partir de un polvo procedente de un procedimiento de conversión dehexafluoruro de uranio UF6,

caracterizado porque se introduce, en una cuba que contiene unos cuerpos móviles decompresión y de mezclado, el polvo obtenido directamente mediante un procedimiento de conversión dehexafluoruro UF6, y porque se realiza una agitación de la cuba de tal manera que el polvo se desplace en el volumende la cuba según tres ejes no coplanarios, de manera que sea comprimido entre los cuerpos móviles y entre loscuerpos móviles y las paredes de la cuba hasta formar una materia particulada de una densidad, en el estado nocompactado, de por lo menos 1,7 g/cm3, y porque se utiliza la materia particulada obtenida por agitación en la cubapara la conformación de pastillas de combustible en crudo que se someten a la sinterización.

Procedimiento de fabricación de pastillas de combustible nuclear.

La invención se refiere a un procedimiento de fabricación de pastillas de combustible nuclear que contienen principalmente dióxido de uranio UO2, y utilizadas para la fabricación de elementos de combustible para un reactor nuclear.

Los elementos de combustible para los reactores nucleares y en particular para los reactores nucleares enfriados por agua a presión comprenden generalmente unos tubos de gran longitud cerrados en sus extremos en los que se apilan unas pastillas de combustible cuyo diámetro es generalmente un poco inferior a 10 mm y la longitud está comprendida entre 10 mm y 20 mm.

Las pastillas de combustible se obtienen mediante sinterización, generalmente alrededor de 1700ºC, de un material que contiene principalmente dióxido de uranio UO2, que se obtiene a partir de un polvo resultante de un procedimiento de conversión de hexafluoruro de uranio UF6.

Se conocen diferentes procedimientos para obtener mediante conversión del hexafluoruro de uranio UF6, unos óxidos de uranio y en particular el dióxido de uranio UO2. Se conoce en particular un procedimiento de conversión denominado "procedimiento de conversión por vía seca" del hexafluoruro de uranio gaseoso que es un procedimiento de pirohidrólisis del hexafluoruro de uranio por vapor de agua. Este procedimiento permite obtener unos óxidos cuya composición media puede expresarse mediante la fórmula UO2+x. Estos óxidos comprenden principalmente el dióxido UO2 y otros óxidos en proporción variable tales como U3O8 o U3O7, según la dirección del procedimiento de conversión del UF6, el polvo obtenido mediante los procedimientos por vía seca es un polvo poco denso (densidad generalmente inferior a 1 g/cm3) constituido por unas cristalitas de dimensiones muy pequeñas (0, 1 !m a 0, 4 !m) más o menos aglomeradas entre sí. Dicho polvo presenta una colabilidad mediocre (medida mediante los ensayos habituales de colabilidad) .

En el marco de la fabricación de las pastillas de combustible, es necesario realizar, previamente a la sinterización, la fabricación de pastillas en crudo, mediante compresión en frío de una materia granular. La fabricación de las pastillas en crudo por compresión necesita introducir la materia granular en unas matrices cilíndricas estrechas y profundas, a unas cadencias elevadas en el caso de una fabricación industrial, de manera que la materia granular para la fabricación de las pastillas en crudo que serán sometidas a continuación a la sinterización debe presentar una buena colabilidad y unas propiedades que permiten obtener unas pastillas en crudo suficientemente resistentes para sufrir unas manipulaciones antes de la sinterización.

Se conocen diversos procedimientos (por ejemplo adición de polvo de U3O8 de calidad bien definida tal como se describe, por ejemplo, en la patente francesa 2 599 883 y la patente europea 0 249 549) para mejorar las características mecánicas de las pastillas en crudo. Estos procedimientos se basan generalmente en la adición en cantidad regulada de un óxido tal como U3O8 o U3O7 al UO2. Generalmente, se debe incorporar también a la materia granular para la fabricación de las pastillas en crudo, unos aditivos tales como unos lubricantes y unas materias porógenas que permiten facilitar el conformado de las pastillas en crudo y regular la porosidad y la densidad de las pastillas de combustible sinterizadas.

Los polvos de óxido de uranio obtenidos mediante los procedimientos de conversión del hexafluoruro de uranio, y en particular los procedimientos por vía seca, no se pueden utilizar sin transformación para la fabricación de las pastillas en crudo. Generalmente, es necesario un gran número de operaciones para obtener una materia granular de buena colabilidad, que tiene una densidad sustancialmente superior a la densidad del polvo y que presenta las características deseadas para la obtención de pastillas en crudo de buena calidad. Es necesario en particular aumentar y homogeneizar la granulometría de los polvos, para obtener unas partículas de una dimensión suficiente y de forma que mejora la colabilidad y la compresibilidad.

De manera clásica, se realiza en una primera etapa, en el taller de conversión, un tamizado de los polvos obtenidos directamente mediante el procedimiento de conversión por vía seca y/o la trituración de partículas duras (por ejemplo fluoradas) retenidas durante el tamizado, la homogeneización de los polvos, su carga y su almacenamiento con vistas a su utilización en el taller de fabricación de pastillas que puede estar o no situado cerca del taller de conversión.

Se realiza después la carga de los polvos en el mezclador del taller de fabricación de pastillas, con la incorporación de aditivos, en particular de porógenos, y después la mezcla y la homogeneización de los polvos y aditivos, y el precompactado de la mezcla de los polvos en una prensa para obtener unos elementos precompactados. Los elementos pre-compactados son sometidos a continuación a una operación de granulación en un triturador o un granulador, y después a una operación de esferoidización para obtener una forma regular de las partículas parecida a una forma esférica, en un recipiente de agitación. Se añade después un lubricante que se mezcla a las partículas por agitación antes de realizar la compresión para la obtención de pastillas en crudo que se sintetizarán después.

El paso del polvo directamente obtenido por el procedimiento de conversión de UF6 a la materia particulada que puede ser comprimido en forma de pastillas en crudo necesita por lo tanto numerosas operaciones que deben ser realizadas todas en condiciones satisfactorias para permitir la obtención de pastillas en crudo y de pastillas sinterizadas de buena calidad. El conjunto de las operaciones necesita numerosos dispositivos diferentes tales como unos mezcladores, unas prensas (o compactadores de rodillos) y unos trituradores granuladores en los cuales las causas de averías son múltiples. El riesgo principal encontrado es la ruptura de un tamiz a la salida de un granulador que es necesario para asegurar una granulometría homogénea y satisfactoria de la materia particulada utilizada para la fabricación de las pastillas en crudo. En el caso de una ruptura de tamiz, los productos obtenidos deben ser tratados de nuevo con el fin de eliminar los residuos metálicos que proceden de la destrucción del tamiz y garantizar una granulometría conveniente para la operación de fabricación de las pastillas.

Se conocen asimismo unos procedimientos de fabricación de polvo de óxido de uranio por vía húmeda que pueden utilizar un tratamiento por atomización de una suspensión. Los polvos obtenidos por los procedimientos "vía húmeda" tienen unas características de densidad y de colabilidad superiores a los polvos obtenidos por los procedimientos por vía seca, y unas características de granulometría que no se pueden obtener actualmente, directamente por los procedimientos por vía seca conocidos. Sin embargo, estos polvos deben sufrir también unos tratamientos de acondicionamiento antes de ser puestos en forma de pastillas en crudo sometidas después a la sinterización. Además, se desea cada vez más sustituir los procedimientos por vía húmeda por los procedimientos por vía seca por razones relacionadas con la seguridad y el medioambiente, y resulta necesario asegurar el abastecimiento de las fábricas que utilizan tradicionalmente unos productos obtenidos por vía húmeda con unos polvos de UO2 obtenidos por vía seca.

En particular, en el caso de la fabricación de combustible mixto MOX constituido por una mezcla de dióxido de uranio UO2 y de dióxido de plutonio PuO2, resulta necesario asegurar el abastecimiento de las unidades de fabricación en polvos de UO2 obtenidos por vía seca.

Los procedimientos de fabricación de pastillas de óxido mixto de uranio y de plutonio utilizados actualmente necesitan la utilización de polvos de UO2 que tengan una buena colabilidad y compuestos por granulados preferentemente de forma regular, una densidad elevada, próxima a 2 g/cm3, una granulometría regulada a un valor inferior a 250 nm para obtener una buena mezcla del óxido de uranio y del óxido de plutonio, y unas características que permiten obtener unas pastillas en crudo que tengan una buena resistencia mecánica.

Con el fin de conferir a los polvos por vía seca unas características satisfactorias de densidad, de colabilidad y de granulometría, se ha propuesto utilizar un procedimiento de secado por atomización de los polvos de óxido de uranio obtenidos por vía seca, que se puede realizar industrialmente sobre un polvo de óxido de uranio que contiene una cantidad limitada... [Seguir leyendo]

1. Procedimiento de fabricación de pastillas de combustible nuclear mediante sinterización de una materia que contiene dióxido de uranio UO2 obtenida a partir de un polvo procedente de un procedimiento de conversión de hexafluoruro de uranio UF6, caracterizado porque se introduce, en una cuba que contiene unos cuerpos móviles de compresión y de mezclado, el polvo obtenido directamente mediante un procedimiento de conversión de hexafluoruro UF6, y porque se realiza una agitación de la cuba de tal manera que el polvo se desplace en el volumen de la cuba según tres ejes no coplanarios, de manera que sea comprimido entre los cuerpos móviles y entre los cuerpos móviles y las paredes de la cuba hasta formar una materia particulada de una densidad, en el estado no compactado, de por lo menos 1, 7 g/cm3, y porque se utiliza la materia particulada obtenida por agitación en la cuba para la conformación de pastillas de combustible en crudo que se someten a la sinterización.

2. Procedimiento según la reivindicación 1, caracterizado porque se somete la cuba a un movimiento vibratorio tridimensional.

3. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 y 2, caracterizado porque el polvo introducido en la cuba se obtiene mediante un procedimiento de conversión por vía seca y presenta una densidad inferior a 1 g/cm3, y porque la densidad, en el estado no compactado, de la materia particulada obtenida por agitación en la cuba es de aproximadamente 2 g/cm3.

4. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizado porque el polvo obtenido directamente mediante un procedimiento de conversión de hexafluoruro UF6 presenta una densidad inferior a 1 g/cm3 y una colabilidad nula definida mediante un ensayo estándar de paso a través de un orificio de 15 mm, y porque la materia particulada obtenida por agitación en la cuba presenta una colabilidad superior a 10 g/s después de algunos minutos de agitación en la cuba.

5. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4, caracterizado porque la agitación de la cuba que contiene los cuerpos móviles y el polvo obtenido directamente por un procedimiento de conversión de hexafluoruro UF6, se realiza durante un tiempo de 1 a 600 minutos.

6. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 5, caracterizado porque los cuerpos móviles de compresión y de mezcla en la cuba son unos cuerpos libres que tienen cualquier forma geométrica sencilla y una superficie de rugosidad pequeña.

7. Procedimiento según la reivindicación 6, caracterizado porque los cuerpos móviles son de forma cilíndrica.

8. Procedimiento según la reivindicación 6, caracterizado porque los cuerpos móviles tienen la forma de bolas sustancialmente esféricas.

9. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 8, caracterizado porque los cuerpos móviles son de uno de los siguientes materiales: alúmina Al2O3 sinterizada, óxido de uranio sinterizado, óxido de zirconio sinterizado puro o dopado, carburo de tungsteno, aceros, uranio metal o aleación de uranio/titanio.

10. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 9, caracterizado porque se introduce en la cuba, antes de realizar la agitación de la cuba, con el polvo de dióxido de uranio UO2 obtenido directamente mediante un procedimiento de conversión de hexafluoruro UF6, por lo menos un aditivo constituido por lo menos por un porógeno en una proporción por lo menos igual a 0, 01%.

11. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 10, caracterizado porque se introduce en la cuba, con el polvo de dióxido de uranio UO2 obtenido directamente mediante un procedimiento de conversión de hexafluoruro UF6, por lo menos un aditivo.

12. Procedimiento según la reivindicación 11, caracterizado porque el aditivo se introduce en la cuba antes de realizar el tratamiento por agitación de la cuba.

13. Procedimiento según la reivindicación 12, caracterizado porque el aditivo se introduce en la cuba durante el tratamiento por agitación de la cuba.

14. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 11 a 13, caracterizado porque el aditivo está constituido por lo menos por una de las sustancias siguientes: óxido de uranio U3O8, óxido de uranio U3O7, óxido de plutonio PuO2, óxido de torio ThO2, óxido de gadolinio Gd2O3, sustancia porógena, lubricante, agentes dopantes de la sinterización.

15. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 14, para la fabricación de pastillas de combustible mixto de óxido de uranio-óxido de plutonio (MOX) , caracterizado porque la cuba está colocada en un recinto de confinamiento tal como una caja de guantes, y porque se realiza la introducción de polvos de óxido de uranio, de

óxido de plutonio y de aditivos en la cuba y la agitación de la cuba, de manera controlada desde el exterior del recinto de confinamiento.

16. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 15, caracterizado porque, previamente al conformado

de las pastillas en crudo por compresión de la materia particulada obtenida por agitación en la cuba, se añade una materia lubricante a la materia particulada y se realiza una mezcla suave de la materia particulada y de la materia lubricante para repartir la materia lubricante sobre las partículas de la materia particulada.

17. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 16, caracterizado porque se mezcla la materia particulada que contiene principalmente óxido de uranio UO2 obtenida por agitación del polvo de conversión, en presencia de cuerpos móviles, con polvo de óxido de plutonio PuO2, antes del conformado de las pastillas en crudo, para la fabricación de combustible MOX.