COMPOSICIONES TERMOENDURECIBLES QUE CONTIENEN COPOLIMEROS ALTERNOS DE MONOMEROS DEL TIPO DE ISOBUTILENO.
Una composición termoendurecible que comprende:
(a) una composición de copolímero que contiene grupos funcionales que comprende segmentos que comprenden restos alternos derivados de una composición de monómero dador y una composición de monómero aceptor.
- comprendiendo la composición de monómero dador uno o varios monómeros seleccionados entre el grupo constituido por isobutileno, diisobutileno, dipenteno e isoprenol y
- comprendiendo la composición de monómero aceptor:
(i) monómeros aceptores acrílicos aceptores descritos por la estructura (III)
Tipo: Resumen de patente/invención. Número de Solicitud: W0302629US.
Solicitante: PPG INDUSTRIES OHIO, INC..
Nacionalidad solicitante: Estados Unidos de América.
Dirección: 3800 WEST 143RD STREET,CLEVELAND, OH 44111.
Inventor/es: MCCOLLUM, GREGORY, J., O'DWYER, JAMES, B., COCA, SIMION, POOLE, JAMES, E., TRETTEL, VICTORIA, A., COLERIDGE, EDWARD, R..
Fecha de Publicación: .
Fecha Concesión Europea: 18 de Noviembre de 2009.
Clasificación Internacional de Patentes:
- B05D3/02H
- B05D7/00N3C
- C08F210/10 QUIMICA; METALURGIA. › C08 COMPUESTOS MACROMOLECULARES ORGANICOS; SU PREPARACION O PRODUCCION QUIMICA; COMPOSICIONES BASADAS EN COMPUESTOS MACROMOLECULARES. › C08F COMPUESTOS MACROMOLECULARES OBTENIDOS POR REACCIONES QUE IMPLICAN UNICAMENTE ENLACES INSATURADOS CARBONO - CARBONO (producción de mezclas de hidrocarburos líquidos a partir de hidrocarburos de número reducido de átomos de carbono, p. ej. por oligomerización, C10G 50/00; Procesos de fermentación o procesos que utilizan enzimas para la síntesis de un compuesto químico dado o de una composición dada, o para la separación de isómeros ópticos a partir de una mezcla racémica C12P; polimerización por injerto de monómeros, que contienen uniones insaturadas carbono-carbono, sobre fibras, hilos, hilados, tejidos o artículos fibrosos hechos de estas materias D06M 14/00). › C08F 210/00 Copolímeros de hidrocarburos alifáticos insaturados que tienen solamente un enlace doble carbono-carbono. › Isobuteno.
- C08F220/10 C08F […] › C08F 220/00 Copolímeros de compuestos que tienen uno o más radicales alifáticos insaturados, teniendo solamente cada uno un enlace doble carbono-carbono, y estando solamente terminado por un radical carboxi o una sal, anhídrido, éster, amida, imida o nitrilo del mismo. › Esteres.
- C08F290/04C
- C08F8/00 C08F […] › Modificación química por tratamiento posterior (polímeros injertados, polímeros en bloque, reticulados con monómeros insaturados o con polímeros C08F 251/00 - C08F 299/00; de cauchos de dieno conjugados C08C).
- C08G18/79D4
- C08G18/79K
- C08G18/80H4
- C08G18/80H4D
- C09D123/22 C […] › C09 COLORANTES; PINTURAS; PULIMENTOS; RESINAS NATURALES; ADHESIVOS; COMPOSICIONES NO PREVISTAS EN OTRO LUGAR; APLICACIONES DE LOS MATERIALES NO PREVISTAS EN OTRO LUGAR. › C09D COMPOSICIONES DE REVESTIMIENTO, p. ej. PINTURAS, BARNICES, LACAS; EMPLASTES; PRODUCTOS QUIMICOS PARA LEVANTAR LA PINTURA O LA TINTA; TINTAS; CORRECTORES LIQUIDOS; COLORANTES PARA MADERA; PRODUCTOS SOLIDOS O PASTOSOS PARA ILUMINACION O IMPRESION; EMPLEO DE MATERIALES PARA ESTE EFECTO (cosméticos A61K; procedimientos para aplicar líquidos u otros materiales fluidos a las superficies, en general B05D; coloración de madera B27K 5/02; vidriados o esmaltes vitreos C03C; resinas naturales, pulimento francés, aceites secantes, secantes, trementina, per se , C09F; composiciones de productos para pulir distintos del pulimento francés, cera para esquíes C09G; adhesivos o empleo de materiales como adhesivos C09J; materiales para sellar o guarnecer juntas o cubiertas C09K 3/10; materiales para detener las fugas C09K 3/12; procedimientos para la preparación electrolítica o electroforética de revestimientos C25D). › C09D 123/00 Composiciones de revestimiento a base de homopolímeros o copolímeros de hidrocarburos alifáticos insaturados que no poseen más que un enlace doble carbono-carbono; Composiciones de revestimiento a base de derivados de tales polímeros. › Copolímeros de isobuteno; Butil caucho.
- C09D133/06B
Clasificación PCT:
- B05D7/00 TECNICAS INDUSTRIALES DIVERSAS; TRANSPORTES. › B05 PULVERIZACION O ATOMIZACION EN GENERAL; APLICACION DE MATERIALES FLUIDOS A SUPERFICIES, EN GENERAL. › B05D PROCEDIMIENTOS PARA APLICAR MATERIALES FLUIDOS A SUPERFICIES, EN GENERAL (transporte de objetos en los baños de líquidos B65G, p. ej.. B65G 49/02). › Procedimientos, distintos al "flocage", especialmente adaptados para aplicar líquidos u otros materiales fluidos, a superficies especiales, o para aplicar líquidos u otros materiales fluidos, particulares.
- C08F210/10 C08F 210/00 […] › Isobuteno.
- C08F220/00 C08F […] › Copolímeros de compuestos que tienen uno o más radicales alifáticos insaturados, teniendo solamente cada uno un enlace doble carbono-carbono, y estando solamente terminado por un radical carboxi o una sal, anhídrido, éster, amida, imida o nitrilo del mismo.
- C08F8/00 C08F […] › Modificación química por tratamiento posterior (polímeros injertados, polímeros en bloque, reticulados con monómeros insaturados o con polímeros C08F 251/00 - C08F 299/00; de cauchos de dieno conjugados C08C).
Fragmento de la descripción:
Composiciones termoendurecibles que contienen copolímeros alternos de monómeros del tipo de isobutileno.
Antecedentes de la invención
La presente invención se refiere en general a composiciones termoendurecibles que contienen copolímeros de monómeros vinilo. Más específicamente, la presente invención está dirigida a composiciones termoendurecibles que contienen copolímeros funcionales que contienen monómeros del tipo de isobutileno.
La reducción del impacto ambiental de las composiciones de revestimiento, en particular el asociado con emisiones al aire de compuestos orgánicos durante su uso, ha sido un campo de investigación y desarrollo en curso durante los recientes años. Consecuentemente, ha aumentado el interés por los revestimientos en polvo y líquidos altos en sólidos debido, en parte, a su inherentemente bajo contenido en compuestos orgánicos volátiles (COV), que reduce significativamente las emisiones al aire durante el proceso de aplicación. Si bien hay disponibles comercialmente composiciones de revestimiento termoplásticas y termoendurecibles, típicamente son más deseables los revestimientos termoendurecibles a causa de sus superiores propiedades físicas, por ejemplo, la dureza y la resistencia a los disolventes.
Los revestimientos de bajo COV son particularmente deseables en el mercado de la fabricación de equipo original (FEO) de automóviles debido al volumen relativamente grande de revestimientos que se usan. Sin embargo, además de los requerimientos de bajos niveles de COV, los fabricantes de automóviles tienen unos requerimientos de comportamiento muy estrictos de los revestimientos que usan. Por ejemplo, típicamente, se requiere que los revestimientos transparentes de cobertura para FEO de automóviles tengan una combinación de buena durabilidad al exterior, resistencia al ataque por ácidos y a manchas por agua, y un brillo y un aspecto excelentes. Si bien los revestimientos de cobertura líquidos que contienen, por ejemplo, componentes poliisocianato rematados y poliol pueden proporcionar tales propiedades, tienen el inconveniente no deseado de niveles de COV más altos comparativamente con revestimientos líquidos más altos en sólidos y revestimientos en polvo que tienen unos niveles de COV esencialmente cero.
Son conocidas composiciones de revestimiento que contienen componentes poliol y poliisocianato rematado ("revestimiento de isocianato curado") y se han desarrollado para uso en varias aplicaciones tales como revestimiento de cobertura de FEO de automóviles. Tales composiciones de revestimiento de isocianato curado se describen en, por ejemplo, las patentes U.S. nos. 4.997.900, 5.439.896, 5.508.337, 5.554.692 y 5.777,061. Sin embargo, su uso es limitado debido a deficiencias en, por ejemplo, el deslizamiento, aspecto y resistencia al almacenamiento. Las composiciones de isocianato curado típicamente incluyen un reticulador que tiene dos o más grupos isocianato rematado, por ejemplo, un trímero de 1-isocianato-3,3,5-trimetil-5-isocianato-metilciclohexano rematado con e-caprolactama, y un polímero hidroxifuncional, por ejemplo, un copolímero acrílico preparado en parte a partir de un acrilato y/o metacrilato de hidroxialquilo.
El electrodepósito como procedimiento de aplicación de revestimientos implica el depósito de una composición formadora de película sobre un sustrato conductor bajo la influencia de un potencial eléctrico aplicado. El electrodepósito se ha hecho crecientemente importante en la industria de los revestimientos porque, comparativamente con los medios de revestimiento no electroforéticos, el electrodepósito ofrece una utilización acrecentada de la pintura, protección frente a la corrosión mejorada y baja contaminación ambiental.
Inicialmente, el electrodepósito se realizaba actuando como ánodo la pieza a revestir. Esto se denominaba familiarmente electrodepósito aniónico. Sin embargo, en 1972 se introdujo comercialmente el electrodepósito catiónico. Desde ese momento, el electrodepósito catiónico ha ido ganando popularidad constantemente y hoy en día es con mucho el procedimiento de electrodepósito prevalente. En todo el mundo, a más de 80% de todos los vehículos de motor producidos se aplica por electrodepósito catiónico un primer revestimiento de imprimación.
Son conocidas composiciones de revestimiento aplicables por electrodepósito que comprenden polímeros que contienen hidrógeno activo, que contienen grupos de sal de onio y que han sido desarrolladas para uso, inter alia, en revestimiento de imprimación aplicables por electrodepósito en FEO de automóviles. Tales composiciones de revestimiento aplicables por electrodepósito típicamente comprenden un agente de reticulación que tiene como mínimo dos grupos funcionales que son reactivos con grupos de hidrógeno activo, y un polímero que contiene hidrógeno activo que contiene grupos de sal de onio.
Típicamente, los polímeros funcionales usados en composiciones de revestimiento líquidas, en polvo y aplicables por electrodepósito son copolímeros al azar que incluyen monómeros acrílicos y/o metacrílicos que incluyen grupos funcionales. Un copolímero funcional así contendrá una mezcla de moléculas de polímeros que tienen pesos equivalentes funcionales individuales y estructuras de la cadena de polímero variables. En tal polímero, los grupos funcionales están situados al azar a lo largo de la cadena del polímero. Además, el número de grupos funcionales no está dividido por igual entre las moléculas de polímero, de manera que algunas moléculas de polímero pueden realmente no tener funcionalidad.
En una composición termoendurecible, la formación de una red tridimensional reticulada depende del peso funcional equivalente así como de la arquitectura de las moléculas individuales de polímero que lo comprenden. Las moléculas de polímero que no tienen funcionalidad reactiva o que tienen una funcionalidad reactiva baja (o que tienen grupos funcionales que es improbable que participen en reacciones de reticulación debido a su situación a la largo de la cadena de polímero) contribuirán poco o nada a la formación de la red tridimensional reticulada, dando por resultado una densidad de reticulación aminorada y una propiedades inferiores a las óptimas del revestimiento termoendurecible finalmente formado.
Muchas patentes expresan el potencial para usar polímeros que contienen isobutileno en composiciones de revestimiento. Por ejemplo, la patente U.S. nº. 6.114.489, expedida a Vicari y otros, da a conocer una composición de revestimiento que incluye un aglutinante de resina acrílica funcional; un correactante capaz de reaccionar con la funcionalidad del aglutinante acrílico; un desgaseador, y un agente hiperramificado de fluidez e igualador. Se sugiere isobutileno como un comonómero potencial para uso en el aglutinante acrílico como parte de una larga lista de monómeros. La patente U.S. nº. 5.552.487, expedida a Clark y otros, da a conocer composiciones de revestimiento en polvo que incluyen un copolímero que tiene una funcionalidad reactiva y un agente de reticulación adecuado capaz de reaccionar con la funcionalidad reactiva del copolímero. El copolímero se obtiene por copolimerización de monómeros funcionales con otros monómeros, estando el isobutileno entre los muchos comonómeros potenciales de la lista. Aunque aquí se hace referencia a sólo dos de ellas, de las muchas patentes que expresan la posibilidad de usar comonómeros del tipo del isobutilano, realmente ninguna da un ejemplo de trabajo de tal copolímero.
El hecho de que no se puedan encontrar ejemplos de copolímeros que contienen monómero del tipo del isobutileno en composiciones de revestimiento probablemente es debido a la naturaleza generalmente no reactiva del isobutileno con monómeros acrílicos y metacrílicos. Las relaciones de reactividad de los monómeros se pueden calcular usando los valores Q-e de Alfrey-Price (Robert Z. Greenley, Polymer Handbook, 4a edición, Brandrup, Immergut y Gulke editores, Wiley & Sons, New York, NY, págs. 309-319 (1999)). El cálculo se puede hacer usando las fórmulas I y II.
en las que r1 y r2...
Reivindicaciones:
1. Una composición termoendurecible que comprende:
- - comprendiendo la composición de monómero dador uno o varios monómeros seleccionados entre el grupo constituido por isobutileno, diisobutileno, dipenteno e isoprenol y
- - comprendiendo la composición de monómero aceptor:
2. La composición termoendurecible de la reivindicación 1, en la que el copolímero tiene un peso molecular numérico medio de 500 a 16.000 y un índice de polidispersión de menos de 4.
3. La composición termoendurecible de la reivindicación 1, en la que la composición de monómero aceptor comprende además acrilonitrilo, metacrilonitrilo, haluros de vinilo, ácido crotónico, vinilalquilsulfonatos o acroleína.
4. La composición temoendurecible de la reivindicación 1, en la que la composición de monómero aceptor comprende uno o varios monómeros de la estructura (III) seleccionados entre el grupo constituido por acrilato de metilo, acrilato de etilo, acrilato de butilo, acrilato de isobutilo, acrilato de isobornilo, acrilato de 2-etilhexilo y clorotrifluoroetileno.
5. La composición termoendurecible de la reivindicación 1, en la que la composición de monómero aceptor comprende uno o varios monómeros de la estructura (IV) seleccionados entre el grupo constituido por acrilato de hidroxietilo, metacrilato de hidroxietilo, acrilato de hidroxipropilo, metacrilato de hidroxipropilo, acrilato de glicidilo, metacrilato de glicidilo, acrilato de 2-isocianatoetilo, metacrilato de 2-isocianatoetilo, acrilato de 2-isocianotopropilo, metacrilato de 2-isocianotopropilo, acrilato de 2-oxazolinaetilo, metacrilato de 2-oxazolinaetilo, acrilato de 2-oxazolinapropilo, metacrilato de 2-oxazolinapropilo, éster acetoacetato de acrilato de hidroxietilo, éster acetoacetato de metacrilato de hidroxietilo, éster acetoacetato de acrilato de hidroxipropilo, éster acetoacetato de metacrilato de hidroxipropilo, metacrilato de 2-carbamoiloxietilo, acrilato de 2-carbamoiloxietilo y metacrilato de 2-carbamoiloxipropilo.
6. La composición termoendurecible de la reivindicación 1, en la que el copolímero comprende además uno o varios restos derivados de monómeros de la fórmula general V;
en la que R11, R12 y R14 se seleccionan independientemente entre el grupo constituido por H, CF3, alquilo de 1 a 20 átomos de carbono lineal o ramificado, arilo, alquenilo o alquinilo insaturado lineal o ramificado de 2 a 10 átomos de carbono, alquenilo insaturado lineal o ramificado de 2 a 6 átomos de carbono sustituido con un halógeno, cicloalquilo C3-8, heterociclilo y fenilo; R13 se selecciona entre el grupo constituido por H, alquilo C1-6, COOR15, seleccionándose R15 entre el grupo constituido por H, un metal alcalino, un grupo alquilo C1-6, glicidilo y arilo.
7. La composición termoendurecible de la reivindicación 1, en la que los monómeros de la estructura (IV) del copolímero (a) tienen grupos funcionales seleccionados entre el grupo constituido por epóxido, oxirano, ácido carboxílico, hidroxi, amida, oxazolina, acetoacetato, isocianato y carbamato, en la que los grupos funcionales del agente de reticulación (b) son reactivos con los del copolímero (a), y en la que los grupos funcionales del agente de reticulación (b) se seleccionan entre el grupo constituido por epóxido, oxirano, ácido carboxílico, hidroxi, pololiol, isocianato, isocianato rematado, amina, aminoplástico, metilol, metiloléter y beta-hidroxialquilamida.
8. La composición termoendurecible de la reivindicación 1, en la que el grupo funcional de los monómeros que contienen grupos funcionales es hidroxi y el grupo funcional del agente de reticulación (b) es un poliisocianato rematado, seleccionándose el grupo de remate del agente de reticulación poliisocianato rematado entre el grupo constituido por compuestos hidroxifuncionales, 1H-azoles, lactamas, cetoximas y mezclas de los mismos.
9. La composición termoendurecible de la reivindicación 8, en la que el grupo de remate se selecciona entre el grupo constituido por fenol, p-hidroxibenzoato de metilo, 1H-1,2,4-triazol, 1H-2,5-dimetilpirazol, 2-propanonaoxima, 2-butanonaoxima, ciclohexanonaoxima, e-caprolactama y mezclas de los mismos.
10. La composición termoendurecible de la reivindicación 8, en la que el poliisocianato del mencionado agente de reticulación poliisocianato rematado se selecciona entre el grupo constituido por 1,6-hexametilendiisocianato, ciclohexanodiisocianato, a,a'-xililendiisocianato, a,a,a',a'-tetrametilxililendiisocianato, 1-isocianato-3,3,5-trimetil-5-isocianatometilciclohexano, diisocianato-diciclohexilmetano, dímeros de los mencionados poliisocianatos, trímeros de los mencionados poliisocianatos y mezclas de los mismos.
11. La composición termoendurecible de la reivindicación 1, en la que el polímero funcional tiene un peso equivalente del grupo funcional de 100 a 5.000 gramos/equivalente.
12. La composición termoendurecible de la reivindicación 8, en la que la relación de equivalentes de los equivalentes de isocianato del agente de reticulación poliisocianato rematado a los equivalentes hidroxi del copolímero hidroxifuncional está en el intervalo de 1:3 a 3:1.
13. La composición termoendurecible de la reivindicación 8, en la que el agente de reticulación poliisocianato rematado está presente en una cantidad de 1 a 45% en peso en relación al peso total de sólidos de la resina, y el copolímero hidroxifuncional está presente en una cantidad de 55 a 99% en peso en relación al peso total de sólidos de la resina.
14. La composición termoendurecible de la reivindicación 8, en la que los monómeros que contienen grupos funcionales contienen grupos funcionales oxirano y el agente de reticulación (b) es un compuesto con funcionalidad de ácido carboxílico que tiene de 4 a 20 átomos de carbono.
15. La composición termoendurecible de la reivindicación 14, en la que el agente de reticulación ácido carboxílico se selecciona entre el grupo constituido por ácido dodecanodioico, ácido azelaico, ácido adípico, ácido 1,6-hexanodioico, ácido succínico, ácido pimélico, ácido sebácico, ácido maleico, ácido cítrico, ácido itacónico, ácido aconítico y mezclas de los mismos.
16. La composición termoendurecible de la reivindicación 7, en la que los monómeros que contienen grupos funcionales contienen grupos con funcionalidad de ácido carboxílico y el agente de reticulación (b) es un compuesto beta-hidroxialquilamida.
17. La composición termoendurecible de la reivindicación 16, que además comprende un segundo material con funcionalidad de ácido policarboxílico seleccionado entre el grupo constituido por ácidos carboxílicos C4-20 alifáticos, polianhídridos polímeros, poliésteres, poliuretanos y mezclas de los mismos.
18. La composición termoendurecible de la reivindicación 16, en la que la beta-hidroxialquilamida está representada por la siguiente fórmula:
en la que R24 es H o alquilo C1-5, R25 es H, alquilo C1-5 o
en las que R24 es lo descrito antes, E es un enlace químico o un radical monovalente o polivalente derivado de radicales de hidrocarburo saturado, insaturado o aromático, incluidos radicales de hidrocarburo sustituido que contienen de 2 a 20 átomos de carbono, m es 1 o 2, n es de 0 a 2 y m+n es como mínimo 2.
19. La composición termoendurecible de cualquiera de las reivindicaciones precedentes, composición que es líquida y en la que la composición de copolímero (a) no está gelificada.
20. La composición termoendurecible de la reivindicación 19, en la que el contenido de compuestos orgánicos volátiles es inferior a 3,5% en peso.
21. La composición termoendurecible de cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en la que los componentes (a) y (b) forman una fase resinosa que está dispersada en un medio acuoso, y la composición de copolímero (a) comprende además restos de monómeros que contienen grupos iónicos y los restos de monómeros que contienen grupos funcionales incluyen monómeros funcionales con un grupo funcional que contiene uno o varios grupos de hidrógeno activo.
22. La composición termoendurecible de la reivindicación 21, en la que el grupo iónico es un grupo sal de onio y el copolímero tiene un peso equivalente del grupo sal de onio de 1.000 a 15.000 gramos/equivalente.
23. La composición termoendurecible de la reivindicación 21, en la que el grupo iónico es un grupo sal de onio y los monómeros con funcionalidad sal de onio se seleccionan entre al menos uno de la clase constituida por sales de amina, sales de amonio cuaternario y sales de sulfonio ternario.
24. La composición termoendurecible de la reivindicación 21, en la que el grupo iónico es un grupo sal de onio y los monómeros con funcionalidad de sal de onio incluyen al menos uno seleccionado entre el grupo constituido por monómeros etilénicamente insaturados que contienen un grupo epoxídico que después de la polimerización se ha hecho reaccionar con una sal ácida de amina y una sal ácida de amina de acrilato de dimetilaminoetilo o metacrilato de dimetilaminoetilo.
25. La composición termoendurecible de la reivindicación 23, en la que los monómeros con funcionalidad de sal de onio derivan de al menos un monómero que contiene un grupo epoxídico que después de la polimerización se ha hecho reaccionar con un sulfuro en presencia de un ácido.
26. La composición termoendurecible de la reivindicación 21, en la que el componente (a) está presente en una cantidad que varía de 25 a 99% en peso, y el componente (b) está presente en una cantidad que varía de 1 a 75% en peso, y en la que los porcentajes en peso son en relación al peso total de (a) y (b).
27. La composición termoendurecible de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 18, que es una mezcla sólida en partículas correaccionable.
28. Un procedimiento para revestir un sustrato, que comprende:
29. Un procedimiento que comprende electrorrevestir un sustrato conductor que actúa como cátodo en un circuito eléctrico que comprende el mencionado cátodo y un ánodo, estando sumergidos el cátodo y el ánodo mencionados en una composición acuosa de electrorrevestimiento, que comprende hacer pasar corriente eléctrica entre el cátodo y el ánodo mencionados causando el depósito de la composición de electrorrevestimiento sobre el sustrato como una película sustancialmente continua, estando definida la composición acuosa de revestimiento como en cualquiera de las reivindicaciones 21 a 26.
30. Un sustrato revestido usando el procedimiento de cualquiera de las reivindicaciones 28 y 29.
31. Un revestimiento de material compuesto de multicomponentes, que comprende:
32. Un revestimiento de material compuesto de multicomponentes, que comprende:
33. Un revestimiento de material compuesto de multicomponentes, que comprende;
34. El revestimiento de material compuesto de multicomponentes de cualquiera de las reivindicaciones 31 a 33, que comprende bajo el revestimiento de base un revestimiento de imprimación depositado por electrorrevestimiento de un sustrato conductor que actúa como cátodo en un circuito eléctrico que comprende el mencionado cátodo y un ánodo, estando sumergidos el cátodo y el ánodo mencionados en una composición acuosa de electrorrevestimiento, que comprende hacer pasar corriente eléctrica entre el cátodo y el ánodo mencionados causando el depósito de la composición de electrorrevestimiento sobre el sustrato como película sustancialmente continua.
35. Un sustrato revestido con el revestimiento de material compuesto de multicomponentes de cualquiera de las reivindicaciones 31-34.
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