Dispersiones de polímero.

Masa de recubrimiento que contiene al menos una dispersión de polímero,

obtenible mediante polimerización enemulsión de al menos dos etapas de

en una primera etapa reacción de

(A1) al menos 5 un éster alquílico de ácido (met)acrílico,

(B1) opcionalmente al menos un compuesto aromático de vinilo con hasta 20 átomos de C,

(C1) al menos un (met)acrilato de hidroxialquilo,

(D1) opcionalmente al menos un compuesto que puede polimerizarse por radicales seleccionado del grupoconstituido por nitrilos etilénicamente insaturados con hasta 20 átomos de C, ésteres vinílicos de ácidoscarboxílicos que contienen hasta 20 átomos de C, halogenuros de vinilo con hasta 10 átomos de C y viniléteresde alcoholes que contienen de 1 a 10 átomos de C,

(E1) opcionalmente al menos un ácido carboxílico α,ß-etilénicamente insaturado,

(F1) opcionalmente al menos un reticulante,

(G1) opcionalmente al menos un compuesto seleccionado del grupo constituido por éster 2-(2-oxoimidazolidin-1-il)-etílico del ácido (met)acrílico ((met)acrilato de ureidoetilo), acrilato de acetoacetoxietilo, metacrilato deacetoacetoxipropilo, metacrilato de acetoacetoxibutilo, metacrilato de 2-(acetoacetoxi)etilo, diacetonacrilamida(DAAM) y diacetonmetacrilamida,

(H1) opcionalmente al menos un compuesto con un grupo (met)acrilato y un grupo epóxido y

(I1) opcionalmente al menos una amida de ácido carboxílico α,ß-etilénicamente insaturado,

en presencia de al menos un iniciador y opcionalmente en presencia de al menos un emulsionante así comoopcionalmente en presencia de al menos un regulador,con la condición de que el copolímero obtenido de la primera etapa presente

- un índice de acidez de no más de 10 mg de KOH/g de polímero,

- un índice de hidroxilo de 2 a 100 mg de KOH/g de polímero,

- un tamaño de partícula de 20 a 300 nm, preferentemente de 30 a 200 nm y

- un peso molecular promedio en peso de 5.000 a 200.000 g/mol,

y la suma de los monómeros (C1) y (I1) sea del 0,5 al 20 % en peso,

seguida por una polimerización por radicales en una etapa subsiguiente, en presencia del copolímero producido enla primera etapa, de

(A2) al menos un éster alquílico de ácido (met)acrílico,

(B2) opcionalmente al menos un compuesto aromático de vinilo con hasta 20 átomos de C,

(C2) opcionalmente al menos un (met)acrilato de hidroxialquilo,

(D2) opcionalmente al menos un compuesto que puede polimerizarse por radicales seleccionado del grupoconstituido por nitrilos etilénicamente insaturados con hasta 20 átomos de C, ésteres vinílicos de ácidoscarboxílicos que contienen hasta 20 átomos de C, halogenuros de vinilo con hasta 10 átomos de C y viniléteresde alcoholes que contienen de 1 a 10 átomos de C,

(E2) opcionalmente al menos un ácido carboxílico α,β-etilénicamente insaturado,

(F2) opcionalmente al menos un reticulante y

(G2) opcionalmente al menos un compuesto seleccionado del grupo constituido por éster 2-(2-oxoimidazolidin-1-il)-etílico del ácido (met)acrílico ((met)acrilato de ureidoetilo), acrilato de acetoacetoxietilo, metacrilato deacetoacetoxipropilo, metacrilato de acetoacetoxibutilo, metacrilato de 2-(acetoacetoxi)etilo, diacetonacrilamida(DAAM) y diacetonmetacrilamida,(H2) opcionalmente al menos un compuesto con un grupo (met)acrilato y un grupo epóxido y

(I2) opcionalmente al menos una amida de ácido carboxílico α,ß-etilénicamente insaturado,

seguida opcionalmente por una o varias etapas adicionales de una polimerización por radicales de al menos unmonómero,

siendo la cantidad del al menos un emulsionante opcional del 0 al 3,5 % en peso, con respecto a la cantidad total delos monómeros que pueden polimerizarse por radicales dosificados en todas las etapas en la polimerización porradicales,

con la condición de que

- la relación en peso de la suma de los monómeros de la primera etapa (A1) a (I1) con respecto a la suma de losmonómeros de las etapas subsiguientes (A2) a (I2) sea de 5:95 a 70:30,

- el producto obtenido de la última etapa presente un tamaño de partícula de 50 a 500 nm,

- el índice de acidez del producto de la última etapa no sea mayor que el índice de acidez del producto de laprimera etapa y

- el índice de hidroxilo del producto de la última etapa no sea mayor que el índice de hidroxilo del producto de laprimera etapa.

Tipo: Patente Internacional (Tratado de Cooperación de Patentes). Resumen de patente/invención. Número de Solicitud: PCT/EP2010/069959.

Solicitante: BASF SE.

Nacionalidad solicitante: Alemania.

Dirección: 67056 LUDWIGSHAFEN ALEMANIA.

Inventor/es: Hartig,Jens, Balk,Roelof, Dargatz,Manfred.

Fecha de Publicación: 18 de Septiembre de 2013.

Clasificación Internacional de Patentes:

C09D133/06 QUIMICA; METALURGIA. › C09 COLORANTES; PINTURAS; PULIMENTOS; RESINAS NATURALES; ADHESIVOS; COMPOSICIONES NO PREVISTAS EN OTRO LUGAR; APLICACIONES DE LOS MATERIALES NO PREVISTAS EN OTRO LUGAR. › C09D COMPOSICIONES DE REVESTIMIENTO, p. ej. PINTURAS, BARNICES, LACAS; EMPLASTES; PRODUCTOS QUIMICOS PARA LEVANTAR LA PINTURA O LA TINTA; TINTAS; CORRECTORES LIQUIDOS; COLORANTES PARA MADERA; PRODUCTOS SOLIDOS O PASTOSOS PARA ILUMINACION O IMPRESION; EMPLEO DE MATERIALES PARA ESTE EFECTO (cosméticos A61K; procedimientos para aplicar líquidos u otros materiales fluidos a las superficies, en general B05D; coloración de madera B27K 5/02; vidriados o esmaltes vitreos C03C; resinas naturales, pulimento francés, aceites secantes, secantes, trementina, per se , C09F; composiciones de productos para pulir distintos del pulimento francés, cera para esquíes C09G; adhesivos o empleo de materiales como adhesivos C09J; materiales para sellar o guarnecer juntas o cubiertas C09K 3/10; materiales para detener las fugas C09K 3/12; procedimientos para la preparación electrolítica o electroforética de revestimientos C25D). › C09D 133/00 Composiciones de revestimiento a base de homopolímeros o copolímeros de compuestos con uno o varios radicales alifáticos insaturados, con un solo enlace doble carbono-carbono y uno al menos terminado por un solo radical carboxilo, o sus sales, anhídridos, ésteres, amidas, imidas o nitrilos; Composiciones de revestimiento a base de derivados de tales polímeros. › ésteres que sólo contienen carbono, hidrógeno y oxígeno, formando parte únicamente el átomo de oxígeno del radical carboxilo.

PDF original: ES-2435840_T3.pdf

Fragmento de la descripción:

Dispersiones de polímero La presente invención se refiere a masas para recubrimiento que contienen dispersiones de polímero obtenidas en varias etapas, a un procedimiento para su preparación y a su uso.

El documento US 3957711 describe polímeros de una etapa con un (met) acrilato de hidroxialquilo como coloide protector, que se prepara in situ, y va seguida por la polimerización de otros monómeros.

El documento US 7317056 describe polímeros que se producen en dos etapas para adhesivos sensibles a la presión, en cuya primera etapa se copolimeriza un elevado porcentaje de ácido acrílico y acrilatos de hidroxialquilo. Aquéllos producidos según el procedimiento descrito en ese documento muestran una elevada viscosidad, lo que hace necesario una disminución del porcentaje en sólidos en la dispersión acabada.

E. P. Pedraza, M. D. Soucek, Polymer (2005) , 46 (24) , 11174-85 describen látex de polímeros de núcleo-envoltura, cuyo núcleo está constituido por (met) acrilatos y metacrilato de hidroxietilo y su envoltura está constituida por (met) acrilatos y ácido metacrílico. La polimerización proporciona partículas grandes con un tamaño de partícula promedio superior a 300 nm y una distribución de tamaño de partícula parcialmente bimodal.

Es una desventaja que, según la enseñanza de este documento, es necesario un elevado porcentaje, superior al 4% de emulsionantes, con respecto a la suma de los monómeros utilizados.

G. Teng, M. D. Soucek, Journal of Polymer Science: Parte A: Polymer Chemistr y , Vol. 40, 4256-4265 (2002) describen látex de polímeros núcleo-envoltura cuyos núcleos y envolturas están constituidos en cada caso o bien por (met) acrilatos o bien por (met) acrilatos y metacrilato de hidroxietilo. La polimerización proporciona partículas grandes con un tamaño de partícula promedio superior a 250 nm.

En este caso es una desventaja también que según la enseñanza de este documento, es necesario un elevado porcentaje superior al 4% de emulsionantes, con respecto a la suma de los monómeros utilizados.

El documento EP 1602701 A1 describe la polimerización de monómeros en presencia de un coloide protector, que se prepara a partir de determinados monómeros hidrófobos e hidrófilos. Es una desventaja que según la enseñanza de este documento, para la polimerización se utiliza un elevado porcentaje superior al 40% de monómeros hidrófilos, lo que conduce a polímeros con tan sólo una baja estabilidad en el agua.

El documento WO 00/05276 describe polímeros producidos en dos etapas, en cuya primera etapa se copolimeriza un elevado porcentaje de ácido acrílico. Aquéllos según el procedimiento descrito en ese documento muestran una elevada viscosidad, lo que hace necesario una disminución del porcentaje en sólidos en la dispersión acabada.

Era objetivo de la presente invención proporcionar dispersiones de polímero para masas de recubrimiento que en la preparación puedan pasar en la medida de lo posible sin o únicamente con una pequeña cantidad de emulsionante, muestren una viscosidad reducida y lleven a recubrimientos con una estabilidad en el agua mejorada.

El objetivo se alcanzó mediante una masa de recubrimiento que contiene al menos una dispersión de polímero obtenible mediante polimerización en emulsión de al menos dos etapas de en una primera etapa, reacción de (A1) al menos un éster alquílico de ácido (met) acrílico, (B1) opcionalmente al menos un compuesto aromático de vinilo con hasta 20 átomos de C, (C1) al menos un (met) acrilato de hidroxialquilo, (D1) opcionalmente al menos un compuesto que puede polimerizarse por radicales seleccionado del grupo constituido por nitrilos etilénicamente insaturados con hasta 20 átomos de C, ésteres vinílicos de ácidos carboxílicos que contienen hasta 20 átomos de C, halogenuros de vinilo con hasta 10 átomos de C y viniléteres de alcoholes que contienen de 1 a 10 átomos de C, (E1) opcionalmente al menos un ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado, (F1) opcionalmente al menos un reticulante, (G1) opcionalmente al menos un compuesto seleccionado del grupo constituido por éster 2- (2-oxoimidazolidin-1il) -etílico del ácido (met) acrílico ( (met) acrilato de ureidoetilo) , acrilato de acetoacetoxietilo, metacrilato de acetoacetoxipropilo, metacrilato de acetoacetoxibutilo, metacrilato de 2- (acetoacetoxi) etilo, diacetonacrilamida (DAAM) y diacetonmetacrilamida, (H1) opcionalmente al menos un compuesto con un grupo (met) acrilato y un grupo epóxido y (I1) opcionalmente al menos una amida de ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado,

en presencia de al menos un iniciador y opcionalmente en presencia de al menos un emulsionante así como opcionalmente en presencia de al menos un regulador, con la condición de que el copolímero obtenido de la primera etapa presente -un índice de acidez de no más de 10 mg de KOH/g de polímero, -un índice de hidroxilo de 2 a 100 mg de KOH/g de polímero, -un tamaño de partícula de 20 a 300, preferentemente de 30 a 200 nm y -un peso molecular promedio en peso de 5.000 a 200.000 g/mol,

y la suma de los monómeros (C1) y (I1) sea del 0, 5 al 20 % en peso, seguida por una polimerización por radicales en una etapa subsiguiente, en presencia del copolímero producido en la primera etapa, de (A2) al menos un éster alquílico de ácido (met) acrílico, (B2) opcionalmente al menos un compuesto aromático de vinilo con hasta 20 átomos de C, (C2) opcionalmente al menos un (met) acrilato de hidroxialquilo, (D2) opcionalmente al menos un compuesto que puede polimerizarse por radicales seleccionado del grupo constituido por nitrilos etilénicamente insaturados con hasta 20 átomos de C, ésteres vinílicos de ácidos carboxílicos que contienen hasta 20 átomos de C, halogenuros de vinilo con hasta 10 átomos de C y viniléteres de alcoholes que contienen de 1 a 10 átomos de C, (E2) opcionalmente al menos un ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado, (F2) opcionalmente al menos un reticulante y (G2) opcionalmente al menos un compuesto seleccionado del grupo constituido por éster 2- (2-oxoimidazolidin-1il) -etílico del ácido (met) acrílico ( (met) acrilato de ureidoetilo) , acrilato de acetoacetoxietilo, metacrilato de acetoacetoxipropilo, metacrilato de acetoacetoxibutilo, metacrilato de 2- (acetoacetoxi) etilo, diacetonacrilamida (DAAM) y diacetonmetacrilamida (H2) opcionalmente al menos un compuesto con un grupo (met) acrilato y un grupo epóxido y (I2) opcionalmente al menos una amida de ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado,

seguida opcionalmente por una o varias etapas adicionales de una polimerización por radicales de al menos un monómero, siendo la cantidad del al menos un emulsionante opcional del 0 al 3, 5 % en peso, con respecto a la cantidad total de los monómeros que pueden polimerizarse por radicales dosificados en todas las etapas en la polimerización por radicales, con la condición de que

-la relación en peso de la suma de los monómeros de la primera etapa (A1) a (I1) con respecto a la suma de los

monómeros de las etapas subsiguientes (A2) a (I2) sea de 5:95 a 70:30, -el producto obtenido de la última etapa presente un tamaño de partícula de 50 a 500 nm, -el índice de acidez del producto de la última etapa no sea mayor que el índice de acidez del producto en la primera etapa y -el índice de hidroxilo del producto de la última etapa no sea mayor que el índice de hidroxilo del producto de la primera etapa.

En la polimerización pueden utilizarse de acuerdo con la invención los siguientes monómeros:

Ésteres alquílicos de ácido (met) acrílico (A1) y (A2)

Esto comprende preferentemente aquellos ésteres alquílicos de ácido (met) acrílico cuyo resto alquilo lineal o ramificado presenta 1 a 20 átomos de carbono, de manera particularmente preferente de 1 a 10, de manera muy particularmente preferente de 1 a 8 y en particular de 1 a 4 átomos de carbono.

Han de mencionarse como ejemplos de ésteres alquílicos de ácido (met) acrílico, éster metílico de ácido (met) acrílico, éster etílico de ácido (met) acrílico, éster n-propílico de ácido (met) acrílico, éster n-butílico de ácido (met) acrílico, éster iso-butílico de ácido (met) acrílico, éster sec-butílico de ácido (met) acrílico, éster n-pentílico de ácido (met) acrílico, éster isopentílico de ácido (met) acrílico, éster 2-metil-butílico de ácido (met) acrílico, éster amílico de ácido (met) acrílico, éster n-hexílico de ácido (met) acrílico, éster 2-etilbutílico de ácido (met) acrílico, éster pentílico de ácido (met) acrílico, éster n-heptílico de ácido (met) acrílico, éster n-octílico de ácido... [Seguir leyendo]

Reivindicaciones:

1. Masa de recubrimiento que contiene al menos una dispersión de polímero, obtenible mediante polimerización en emulsión de al menos dos etapas de en una primera etapa reacción de (A1) al menos un éster alquílico de ácido (met) acrílico, (B1) opcionalmente al menos un compuesto aromático de vinilo con hasta 20 átomos de C, (C1) al menos un (met) acrilato de hidroxialquilo, (D1) opcionalmente al menos un compuesto que puede polimerizarse por radicales seleccionado del grupo constituido por nitrilos etilénicamente insaturados con hasta 20 átomos de C, ésteres vinílicos de ácidos carboxílicos que contienen hasta 20 átomos de C, halogenuros de vinilo con hasta 10 átomos de C y viniléteres de alcoholes que contienen de 1 a 10 átomos de C, (E1) opcionalmente al menos un ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado, (F1) opcionalmente al menos un reticulante, (G1) opcionalmente al menos un compuesto seleccionado del grupo constituido por éster 2- (2-oxoimidazolidin-1il) -etílico del ácido (met) acrílico ( (met) acrilato de ureidoetilo) , acrilato de acetoacetoxietilo, metacrilato de acetoacetoxipropilo, metacrilato de acetoacetoxibutilo, metacrilato de 2- (acetoacetoxi) etilo, diacetonacrilamida (DAAM) y diacetonmetacrilamida, (H1) opcionalmente al menos un compuesto con un grupo (met) acrilato y un grupo epóxido y (I1) opcionalmente al menos una amida de ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado,

- un índice de acidez de no más de 10 mg de KOH/g de polímero,

- un índice de hidroxilo de 2 a 100 mg de KOH/g de polímero,

- un tamaño de partícula de 20 a 300 nm, preferentemente de 30 a 200 nm y

- un peso molecular promedio en peso de 5.000 a 200.000 g/mol,

y la suma de los monómeros (C1) y (I1) sea del 0, 5 al 20 % en peso, seguida por una polimerización por radicales en una etapa subsiguiente, en presencia del copolímero producido en la primera etapa, de (A2) al menos un éster alquílico de ácido (met) acrílico, (B2) opcionalmente al menos un compuesto aromático de vinilo con hasta 20 átomos de C, (C2) opcionalmente al menos un (met) acrilato de hidroxialquilo, (D2) opcionalmente al menos un compuesto que puede polimerizarse por radicales seleccionado del grupo constituido por nitrilos etilénicamente insaturados con hasta 20 átomos de C, ésteres vinílicos de ácidos carboxílicos que contienen hasta 20 átomos de C, halogenuros de vinilo con hasta 10 átomos de C y viniléteres de alcoholes que contienen de 1 a 10 átomos de C, (E2) opcionalmente al menos un ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado, (F2) opcionalmente al menos un reticulante y (G2) opcionalmente al menos un compuesto seleccionado del grupo constituido por éster 2- (2-oxoimidazolidin-1il) -etílico del ácido (met) acrílico ( (met) acrilato de ureidoetilo) , acrilato de acetoacetoxietilo, metacrilato de acetoacetoxipropilo, metacrilato de acetoacetoxibutilo, metacrilato de 2- (acetoacetoxi) etilo, diacetonacrilamida (DAAM) y diacetonmetacrilamida, (H2) opcionalmente al menos un compuesto con un grupo (met) acrilato y un grupo epóxido y (I2) opcionalmente al menos una amida de ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado,

- la relación en peso de la suma de los monómeros de la primera etapa (A1) a (I1) con respecto a la suma de los monómeros de las etapas subsiguientes (A2) a (I2) sea de 5:95 a 70:30,

- el producto obtenido de la última etapa presente un tamaño de partícula de 50 a 500 nm,

- el índice de acidez del producto de la última etapa no sea mayor que el índice de acidez del producto de la primera etapa y

- el índice de hidroxilo del producto de la última etapa no sea mayor que el índice de hidroxilo del producto de la primera etapa.

2. Masa de recubrimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizada porque el monómero (A2) se selecciona

del grupo constituido por metacrilato de metilo, acrilato de metilo, acrilato de etilo, acrilato de n-butilo, acrilato de 2etilhexilo y acrilato de 3-propilheptilo.

3. Masa de recubrimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones anteriores, caracterizada porque el monómero (B2) se selecciona del grupo constituido por estireno y a-metilestireno.

4. Masa de recubrimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones anteriores, caracterizada porque el monómero (C1) se selecciona del grupo constituido por éster 2-hidroxietilílico del ácido (met) acrílico, éster 2hidroxipropílico del ácido (met) acrílico y éster 3-hidroxipropílico del ácido (met) acrílico.

5. Masa de recubrimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones anteriores, caracterizada porque está presente un monómero (G1) y a este respecto se trata de diacetonacrilamida.

6. Masa de recubrimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones anteriores, caracterizada porque en el caso del emulsionante se trata de un emulsionante iónico, preferentemente de un emulsionante aniónico.

7. Masa de recubrimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones anteriores, caracterizada porque presenta una temperatura mínima de formación de película no superior a 5 ºC.

8. Masa de recubrimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones anteriores caracterizada porque el copolímero obtenido de la primera etapa presenta una temperatura de transición vítrea de 40 a 150 ºC y el producto obtenido de la segunda etapa presenta una temperatura de transición vítrea inferior en al menos 40 ºC.

9. Masa de recubrimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones 1 a 7, caracterizada porque el copolímero obtenido de la primera etapa presenta una temperatura de transición vítrea de no más de 0 ºC y el producto obtenido de la segunda etapa presenta una temperatura de transición vítrea de no más de 0 ºC.

10. Procedimiento para la preparación de dispersiones de polímero de acuerdo con una de las reivindicaciones anteriores, caracterizado porque se realiza una polimerización en emulsión de al menos dos etapas, en la que en una primera etapa se realiza la reacción de

(A1) al menos un éster alquílico de ácido (met) acrílico, (B1) opcionalmente al menos un compuesto aromático de vinilo con hasta 20 átomos de C, (C1) al menos un (met) acrilato de hidroxialquilo, (D1) opcionalmente al menos un compuesto que puede polimerizarse por radicales seleccionado del grupo constituido por nitrilos etilénicamente insaturados con hasta 20 átomos de C, ésteres vinílicos de ácidos carboxílicos que contienen hasta 20 átomos de C, halogenuros de vinilo con hasta 10 átomos de C y viniléteres de alcoholes que contienen de 1 a 10 átomos de C, (E1) opcionalmente al menos un ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado, (F1) opcionalmente al menos un reticulante, (G1) opcionalmente al menos un compuesto seleccionado del grupo constituido por éster 2- (2-oxo-imidazolidin1-il) -etílico del ácido (met) acrílico ( (met) acrilato de ureidoetilo) , acrilato de acetoacetoxietilo, metacrilato de acetoacetoxipropilo, metacrilato de acetoacetoxibutilo, metacrilato de 2- (acetoacetoxi) etilo, diacetonacrilamida (DAAM) y diacetonmetacrilamida, (H1) opcionalmente al menos un compuesto con un grupo (met) acrilato y un grupo epóxido y (I1) opcionalmente al menos una amida de ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado,

- un índice de acidez de no más de 10 mg de KOH/g de polímero,

- un índice de hidroxilo de 2 a 100 mg de KOH/g de polímero,

- un tamaño de partícula de 20 a 300, preferentemente de 30 a 200 nm y

- un peso molecular promedio en peso de 5.000 a 200.000 g/mol,

(F2) opcionalmente al menos un reticulante y (G2) opcionalmente al menos un compuesto seleccionado del grupo constituido por éster 2- (2-oxoimidazolidin-1il) -etílico del ácido (met) acrílico ( (met) acrilato de ureidoetilo) , acrilato de acetoacetoxietilo, metacrilato de acetoacetoxipropilo, metacrilato de acetoacetoxibutilo, metacrilato de 2- (acetoacetoxi) etilo, diacetonacrilamida (DAAM) y diacetonmetacrilamida, (H2) opcionalmente al menos un compuesto con un grupo (met) acrilato y un grupo epóxido y (I2) opcionalmente al menos una amida de ácido carboxílico a, 1-etilénicamente insaturado,

seguida opcionalmente por una o varias etapas adicionales de una polimerización por radicales de al menos un monómero,

siendo la cantidad del al menos un emulsionante opcional del 0 al 3, 5 % en peso, con respecto a la cantidad total de los monómeros que pueden polimerizarse por radicales dosificados en todas las etapas en la polimerización por radicales, con la condición de que

- la relación en peso de la suma de los monómeros de la primera etapa (A1) a (I1) con respecto a la suma de los 15 monómeros de las etapas subsiguientes (A2) a (I2) sea de 5:95 a 70:30,

- el producto obtenido de la última etapa presente un tamaño de partícula de 50 a 500 nm,

- el índice de acidez del producto de la última etapa no sea mayor que el índice de acidez del producto de la primera etapa y

- el índice de hidroxilo del producto de la última etapa no sea mayor que el índice de hidroxilo del producto de la 20 primera etapa.

11. Uso de masas de recubrimiento de acuerdo con la reivindicación 8 para recubrimientos de uno o dos componentes de plástico, madera, papel y metal.

12. Uso de masas de recubrimiento de acuerdo con la reivindicación 9 como adhesivo.

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