PROCEDIMIENTO PARA LA DISMINUCIÓN DEL CONTENIDO DE NOX Y N2O EN GASES.

Procedimiento para la disminución del contenido de NOx y N2O en gases,

en particular en gases de proceso y gases de escape, que comprende las medidas técnicas de: a) conducción del gas que contiene N2O y NOx a través de una sucesión de dos lechos de catalizadores que contienen una o varias zeolitas cargadas con hierro, b) adición de un agente de reducción para NOx entre los lechos de catalizadores, c) ajuste de una temperatura de menos que 500ºC en el primer lecho de catalizador y en el segundo lecho de catalizador, d) ajuste de una presión de gas de por lo menos 2 bares en los dos lechos de catalizadores, e) elección de una tal velocidad espacial en los lechos de catalizadores primero y segundo, que en el primer lecho de catalizador se efectúe una disminución del contenido de N2O del gas en a lo sumo hasta un 90 %, referida al contenido de N2O junto a la entrada en el primer lecho de catalizador, y que se ajuste un contenido de N2O mayor que 200 ppm, y que en el segundo lecho de catalizador se efectúe una disminución adicional del contenido de N2O del gas en por lo menos un 30 %, referida al contenido de N2O junto a la entrada del segundo lecho de catalizador

Tipo: Patente Internacional (Tratado de Cooperación de Patentes). Resumen de patente/invención. Número de Solicitud: PCT/EP2003/006051.

Solicitante: UHDE GMBH.

Nacionalidad solicitante: Alemania.

Dirección: FRIEDRICH-UHDE-STRASSE 15 44141 DORTMUND ALEMANIA.

Inventor/es: SCHWEFER, MEINHARD, GROVES, MICHAEL, SIEFERT, ROLF, MAURER, RAINER.

Fecha de Publicación: .

Fecha Solicitud PCT: 10 de Junio de 2003.

Clasificación PCT:

  • B01D53/86 SECCION B — TECNICAS INDUSTRIALES DIVERSAS; TRANSPORTES.B01 PROCEDIMIENTOS O APARATOS FISICOS O QUIMICOS EN GENERAL.B01D SEPARACION (separación de sólidos por vía húmeda B03B, B03D, mesas o cribas neumáticas B03B, por vía seca B07; separación magnética o electrostática de materiales sólidos a partir de materiales sólidos o de fluidos, separación mediante campos eléctricos de alta tensión B03C; aparatos centrifugadores B04B;   aparato de vórtice   B04C; prensas en sí para exprimir los líquidos de las sustancias que los contienen B30B 9/02). › B01D 53/00 Separación de gases o de vapores; Recuperación de vapores de disolventes volátiles en los gases; Depuración química o biólogica de gases residuales, p. ej. gases de escape de los motores de combustión, humos, vapores, gases de combustión o aerosoles (recuperación de disolventes volátiles por condensación B01D 5/00; sublimación B01D 7/00; colectores refrigerados, deflectores refrigerados B01D 8/00; separación de gases difícilmente condensables o del aire por licuefacción F25J 3/00). › Procedimientos catalíticos.
  • B01J19/30 B01 […] › B01J PROCEDIMIENTOS QUIMICOS O FISICOS, p. ej. CATALISIS, QUIMICA DE LOS COLOIDES; APARATOS ADECUADOS (procedimientos o aparatos para usos específicos, ver las clases correspondientes a los procedimientos o al equipo, p. ej. F26B 3/08). › B01J 19/00 Procedimientos químicos, físicos o físico-químicos en general (tratamiento físico de las fibras, hilos, hilados, tejidos, plumas o artículos fibrosos hechos de estas materias, ver los lugares apropiados para dicho tratamiento, p. ej. D06M 10/00 ); Aparatos apropiados (accesorios, cargas o rejillas especialmente adaptadas para el tratamiento biológico del agua, agua residual o de alcantarilla C02F 3/10; placas o rejillas de chapoteo especialmente adaptadas para los enfriadores por chorreo F28F 25/08). › Elementos de relleno no aglomerados o con forma, p. ej. anillos de Rasching o elementos de Berl en forma de silla, destinados a ser vertidos en el aparato de transferencia de calor o de materia.
  • B01J29/06 B01J […] › B01J 29/00 Catalizadores que contienen tamices moleculares. › Zeolitas aluminosilicatos cristalinos; sus compuestos isomorfos.
  • B01J8/02 B01J […] › B01J 8/00 Procedimientos químicos o físicos en general, llevados a cabo en presencia de fluidos y partículas sólidas; Aparatos para tales procedimientos (procedimientos o dispositivos para la granulación de sustancias B01J 2/00; hornos F27B). › con partículas inmóviles, p. ej. en lechos fijos.
  • B01J8/04 B01J 8/00 […] › pasando el fluido sucesivamente a través de dos o más lechos.

Clasificación antigua:

  • B01D53/86 B01D 53/00 […] › Procedimientos catalíticos.
  • B01J19/30 B01J 19/00 […] › Elementos de relleno no aglomerados o con forma, p. ej. anillos de Rasching o elementos de Berl en forma de silla, destinados a ser vertidos en el aparato de transferencia de calor o de materia.
  • B01J29/06 B01J 29/00 […] › Zeolitas aluminosilicatos cristalinos; sus compuestos isomorfos.
  • B01J8/02 B01J 8/00 […] › con partículas inmóviles, p. ej. en lechos fijos.
  • B01J8/04 B01J 8/00 […] › pasando el fluido sucesivamente a través de dos o más lechos.

Países PCT: Austria, Bélgica, Suiza, Alemania, Dinamarca, España, Francia, Reino Unido, Grecia, Italia, Liechtensein, Luxemburgo, Países Bajos, Suecia, Mónaco, Portugal, Irlanda, Eslovenia, Finlandia, Rumania, Chipre, Lituania, Letonia, Ex República Yugoslava de Macedonia, Albania.

PDF original: ES-2369078_T3.pdf

 


Fragmento de la descripción:

Procedimiento para la disminución del contenido de NOx y N2O en gases El invento se refiere a un procedimiento para la disminución del contenido de óxidos de nitrógeno en gases, en particular en gases de procesos y de escape. En los casos de muchos procesos, tales como p.ej. procesos de combustión, o en el caso de la producción a escala industrial de ácido nítrico, resulta un gas de escape cargado con monóxido de nitrógeno NO, dióxido de nitrógeno NO2 (en común designados como NOx), así como con gas hilarante N2O (óxido nitroso). Mientras que los NO y NO2 son conocidos desde hace mucho tiempo como compuestos con relevancia ecotoxicológica (lluvia ácida, formación de niebla conocida como puré de guisantes (en inglés smog)) y se han establecido mundialmente unos valores límites para sus emisiones máximamente admisibles, en los últimos años también el gas hilarante pasa a situarse en grado creciente en el foco de la protección del medio ambiente, puesto que éste contribuye en una medida no insignificante a la descomposición del ozono estratosférico y al efecto de invernadero. Por lo tanto, por razones de la protección del medio ambiente, existe una necesidad imperativa de disponer de soluciones técnicas, que eliminen las emisiones de gas hilarante conjuntamente con las emisiones de NOx. Para la eliminación por separado de N2O por una parte y de NOx por otra parte ya se conocen numerosas posibilidades. En el caso de la reducción de NOx ha de resaltarse la reducción catalítica selectiva (SCR, acrónimo de Selective Catalytic Reduction) de NOx mediante amoníaco en presencia de catalizadores de TiO2 que contienen vanadio (compárese, por ejemplo, la cita de G. Ertl, H. Knözinger J. Weitkamp: Handbook of Heterogeneous Catalysis [manual de catálisis heterogénea], volumen 4, páginas 1633-1668, VCH Weinheim (1997)). Ésta, dependiendo de cual sea el catalizador, puede transcurrir a unas temperaturas de desde aproximadamente 150ºC hasta aproximadamente 450ºC y hace posible una disminución del contenido de NOx de más que un 90 %. Ella es la variante, utilizada en la mayor parte de los casos, para la disminución del contenido de NOx a partir de los gases de escape de procesos industriales. También sobre la base de catalizadores de zeolitas se encuentran procedimientos para la reducción de NOx, que transcurren mediando utilización de los más diferentes agentes de reducción. Junto a unas zeolitas intercambiadas con Cu (compárese p.ej. el documento de solicitud de patente europea EP-A-0914866) parecen tener interés para el uso práctico sobre todo unas zeolitas que contienen hierro. Así, el documento de patente de los EE.UU. US-A-4.571.329 reivindica un procedimiento para la reducción de NOx en un gas, que se compone de NO2 en por lo menos un 50 %, mediante amoníaco en presencia de una zeolita de Fe. La relación de NH3 a NO2 es por lo menos de 1,3. De acuerdo con el procedimiento que aquí se describe, los gases que contienen NOx deben de ser reducidos con amoníaco, sin que se llegue a la formación de N2O como producto secundario. El documento US 5.451.387 describe un procedimiento para la reducción catalítica selectiva de NOx con NH3 a través de zeolitas intercambiadas con hierro, el cual trabaja a unas temperaturas situadas en torno a 400ºC. A diferencia de la disminución del contenido de NOx en gases de escape, que se ha consagrado en la técnica desde hace muchos años, para la eliminación de N2O existen solamente unos pocos procesos técnicos, los cuales en la mayor parte de los casos tienen como meta una descomposición térmica o catalítica del N2O. Una recopilación acerca de los catalizadores, cuya idoneidad en principio para la disminución del contenido y para la reducción del gas hilarante se había comprobado, la proporcionan Kapteijn y colaboradores (Kapteijn F. y colaboradores, Appl. Cat. B: Environmental 9 (1996) 25-64). Aparecen como especialmente apropiados de nuevo unos catalizadores de zeolitas de Fe y Cu, los cuales o bien dan lugar a una pura descomposición del N2O en N2 y O2 (documento US-A-5.171.553), o también sirven para la reducción catalítica del N2O con ayuda de NH3 o de hidrocarburos para formar N2 y H2O o respectivamente CO2. Así, en el documento de solicitud de patente japonesa JP-A-07 060 126 se describe un procedimiento para la reducción del N2O con NH3 en presencia de zeolitas que contienen hierro del tipo Pentasil a unas temperaturas de 450ºC. La disminución del contenido del N2O que se puede conseguir con este procedimiento está situada en un 71 %. Mauvezin y colaboradores indican en Catal. Lett. 62 (1999) 41-44 una recopilación correspondiente acerca de la idoneidad de diferentes zeolitas intercambiadas con hierro, de los tipos MOR, MFI, BEA, FER, FAU, MAZ y OFF. Según esto, una reducción del N2O en más que un 90 % mediante la adición de NH3 a unas temperaturas por debajo de 500ºC se puede conseguir solamente en el caso de la Fe-BEA. 2   Junto a los procedimientos antes mencionados para la eliminación por separado de N2O y NOx existen sin embargo también procedimientos para la eliminación combinada, los cuales pueden transcurrir mediando utilización de un único catalizador. A partir del documento de solicitud de patente internacional WO-A-00/48715 se conoce un procedimiento, en el que un gas de escape que contiene NOx y N2O es conducido a unas temperaturas entre 200 y 600ºC sobre un catalizador de zeolita del tipo Beta (= tipo BEA), conteniendo el gas de escape además NH3 en una relación cuantitativa comprendida entre 0,7 y 1,4 referida a la cantidad total de NOx y N2O. El NH3 sirve aquí como agente de reducción tanto para el NOx como también para el N2O. El procedimiento trabaja ciertamente a unas temperaturas menores que 500ºC, pero posee, igual que el procedimiento antes mencionado, la desventaja de principio de que para la eliminación del contenido de N2O se necesita una cantidad aproximadamente equimolar del agente de reducción (aquí NH3). A partir del documento WO-A-01/51.181 se conoce un procedimiento para la eliminación de NOx y N2O, en el que un gas de proceso o de escape se conduce a través de dos zonas de reacción, que contienen zeolitas cargadas con hierro como catalizadores. En la primera zona de reacción se disminuye en tal caso el contenido de N2O, entre las zonas de reacción primera y segunda se añade amoníaco a la mezcla gaseosa y en la segunda zona de reacción (reducción) se reduce el NOx. Se encontró ahora de un modo sorprendente que la efectividad del procedimiento más arriba mencionado se puede aumentar manifiestamente cuando la disminución del contenido de N2O hasta llegar al deseado grado de descomposición se efectúa no solamente en la primera zona de reacción, sino también se puede usar la zona de reacción de la reducción de NOx para la disminución del contenido de N2O. Esto se hizo posible desde que se comprobó de un modo sorprendente que, en el caso de la utilización de catalizadores de zeolitas cargadas con hierro son posibles una reducción simultánea de NOx (p.ej. mediante NH3) y una descomposición de N2O. La contribución a la descomposición de N2O en la segunda etapa de reacción es especialmente grande cuando el procedimiento se realiza a unas presiones elevadas, es decir a unas presiones situadas por encima de 2 bares, de manera preferida por encima de 4 bares. Es una misión del presente invento poner a disposición un procedimiento sencillo pero rentable, que proporcione unos buenos grados de conversión para la disminución de los contenidos tanto de NOx como también de N2O, que se distinga por unos costos mínimos de servicio y de inversión. Entre los primeros se cuentan, junto a la energía para el ajuste de la necesaria temperatura de servicio, el consumo de un agente de reducción así como las pérdidas de energía mediante resistencias a la circulación en el lecho de catalizador (pérdidas de presión). Los costos de inversión son determinados esencialmente por las cantidades necesarias de catalizador y por los volúmenes de los aparatos vinculados con éstas. Adicionalmente, existe el problema de la incorporación del agente de reducción, que se debe mezclar íntimamente con la corriente gaseosa que se ha de tratar, con el fin de garantizar un grado de rendimiento lo más alto que sea posible del agente de reducción (evitación del resbalamiento y de las reacciones secundarias). El mezclador necesario para esto debería estar dispuesto ahorrando el mayor sitio que sea posible por consideraciones técnicas de establecimiento y económicas. Los problemas planteados por estas misiones se resuelven por medio del procedimiento conforme al invento. Es objeto del invento un procedimiento para la disminución del contenido de NOx y N2O en gases, en particular en gases de proceso y gases de escape, que comprende las medidas técnicas de: a) conducción... [Seguir leyendo]

 


Reivindicaciones:

1. Procedimiento para la disminución del contenido de NOx y N2O en gases, en particular en gases de proceso y gases de escape, que comprende las medidas técnicas de: a) conducción del gas que contiene N2O y NOx a través de una sucesión de dos lechos de catalizadores que contienen una o varias zeolitas cargadas con hierro, b) adición de un agente de reducción para NOx entre los lechos de catalizadores, c) ajuste de una temperatura de menos que 500ºC en el primer lecho de catalizador y en el segundo lecho de catalizador, d) ajuste de una presión de gas de por lo menos 2 bares en los dos lechos de catalizadores, e) elección de una tal velocidad espacial en los lechos de catalizadores primero y segundo, que en el primer lecho de catalizador se efectúe una disminución del contenido de N2O del gas en a lo sumo hasta un 90 %, referida al contenido de N2O junto a la entrada en el primer lecho de catalizador, y que se ajuste un contenido de N2O mayor que 200 ppm, y que en el segundo lecho de catalizador se efectúe una disminución adicional del contenido de N2O del gas en por lo menos un 30 %, referida al contenido de N2O junto a la entrada del segundo lecho de catalizador. 2. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque en los lechos de catalizadores primero y segundo se utiliza el mismo catalizador. 3. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque la o las zeolita(s) cargada(s) con hierro son de los tipos MFI, BEA , FER, MOR, FAU y/o MEL. 4. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 3, caracterizado porque la zeolita cargada con hierro es del tipo MFI. 5. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque la zeolita es una Fe-ZSM-5. 6. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque el procedimiento se realiza a una presión situada en el intervalo de 4 a 25 bares. 7. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque como agente de reducción para NOx se utiliza amoníaco, que se emplea en una cantidad de 1,0 a 1,2 partes molares, referidas a una parte molar de NOx cuyo contenido se ha de disminuir. 8. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque el gas que contiene NOx y N2O se conduce a través de los dos lechos de catalizadores con una velocidad espacial de 5.000 a 50.000 h -1 , referida al volumen añadido de catalizador de los dos lechos de catalizadores. 9. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque la temperatura en las zonas de reacción primera y segunda está situada entre 350 y 450ºC. 10. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque en por lo menos uno de los lechos de catalizadores se emplean unas zeolitas cargadas con hierro, que han sido tratadas con vapor de agua. 11. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque como catalizadores en por lo menos uno de los lechos de catalizadores se emplean unas zeolitas cargadas con hierro, en las cuales la relación del aluminio suplementario de retículo al aluminio de retículo es por lo menos de 0,5. 12. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque éste está integrado en el proceso de la producción de ácido nítrico. 13. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque éste está integrado en el proceso del servicio de una turbina de gas. 14. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado porque éste está integrado en el proceso del servicio de una central energética.   Figura 1 11   Figura 2 12   Figura 3 13   Figura 4 14   Figura 5   Figura 6 16

 

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