Patrones de flujo combinado en un apilamiento de pilas de combustible o un apilamiento de celdas de electrólisis.

Un apilamiento de pilas que comprende una pluralidad de pilas de combustible o celdas de electrólisis dispuestas en capas una encima de otra,

comprendiendo cada una de dichas pilas un ánodo, un electrólito y un cátodo, estando dividida cada capa de pilas por una pluralidad de interconexiones, una entre cada pila, estando provistas las interconexiones con canales de gas a cada lado orientados hacia el lado del ánodo o el cátodo de la pila adyacente, pasando los canales de gas desde una porción de entrada a una porción de salida de dichas pilas, definiendo la dirección sustancial de la porción de entrada del ánodo a la porción de salida del ánodo del lado anódico de cada pila la dirección de flujo del gas anódico de cada pila y definiendo la dirección sustancial de la porción de entrada del cátodo a la porción de salida del cátodo del lado catódico de cada pila la dirección de flujo del gas catódico de cada pila, teniendo cada pila en el apilamiento uno de:

• flujo interno en paralelo de la dirección del flujo de gas anódico con relación a la dirección de flujo del gas catódico o,

• flujo interno cruzado de la dirección de flujo del gas anódico con relación a la dirección de flujo del gas catódico o,

• flujo interno en contracorriente de la dirección de flujo del gas anódico con relación a la dirección de flujo del gas catódico,

estando orientados los lados de interfaz de las pilas adyacentes a cada lado de una interconexión en cualquiera de: • interconexión de flujo en paralelo,

• interconexión de flujo cruzado,

• interconexión de flujo en contracorriente,

en donde las pilas apiladas están dispuestas de tal modo que cada pila individual y las pilas adyacentes tienen una combinación de dicho flujo interno en paralelo, flujo interno cruzado o flujo interno en contracorriente de la dirección del gas anódico con relación a la dirección de flujo del gas catódico internamente en cada pila individual y tienen una combinación de dicha interconexión de flujo en paralelo, interconexión de flujo cruzado o interconexión de flujo en contracorriente entre dos lados de interfaz de pilas adyacentes.

Patrones de flujo combinado en un apilamiento de pilas de combustible o un apilamiento de celdas de electrólisis.

La presente invención concierne a apilamientos de pilas, en particular apilamientos de Pilas de Combustible de Óxido Sólido (SOFC) o apilamientos de Celdas de Electrólisis de Óxido Sólido (SOEC) donde la dirección de flujo 5 del gas catódico con relación al gas anódico internamente en cada pila así como las direcciones de flujo de los gases entre pilas adyacentes, están combinadas de capas de pilas diferentes del apilamiento. Adicionalmente, el gas catódico o el gas anódico o ambos pueden pasar de más de una pila antes del agotamiento del mismo y una pluralidad de corrientes de gas pueden dividirse o fusionarse después de pasar por una pila primaria y antes de pasar a una pila secundaria. Estas combinaciones sirven para aumentar la densidad de corriente y minimizar los gradientes térmicos de las pilas y el apilamiento completo.

En lo que sigue, la invención se explica con relación a SOFC. De acuerdo con ello, en el SOFC el gas catódico es un gas oxidante y el gas anódico es un gas combustible. La invención puede, sin embargo, utilizarse también para otros tipos de pilas tales como SOEC como ya se ha mencionado o incluso pilas de combustible con Electrólito Polímero (PEM) o Pilas de Combustible de Metanol Directo (DMFC) .

Una SOFC comprende un electrólito conductor de iones oxígeno, un cátodo en el que el oxígeno se reduce y un ánodo en el que se oxida hidrógeno. La reacción global en una SOFC es que el hidrógeno y el oxígeno reaccionan electroquímicamente para producir electricidad, calor y agua. La temperatura de operación para una SOFC está comprendida en el intervalo de 650 a 1000ºC, preferiblemente 750 a 850ºC. Una SOFC suministra en operación normal un voltaje de aproximadamente 0, 8 V. Para aumentar la producción de voltaje total, las pilas de combustible se ensamblan en apilamientos en los cuales las pilas de combustible están conectadas eléctricamente por placas de interconexión.

Con objeto de producir el hidrógeno requerido, el ánodo posee normalmente actividad catalítica para la reformación con vapor de hidrocarburos, particularmente gas natural, en cuyo caso se generan hidrógeno, dióxido de carbono y monóxido de carbono. La reformación con vapor del metano, el componente principal del gas natural, puede describirse por las ecuaciones siguientes:

Durante la operación, un oxidante tal como aire se suministre a la pila de combustible de óxido sólido en la región del cátodo. Un combustible tal como hidrógeno se suministra a la región del ánodo de la pila de combustible. Alternativamente, un combustible hidrocarbonado tal como metano se suministra en la región del ánodo en la que se convierte en hidrógeno y óxidos de carbono por las reacciones anteriores. El hidrógeno pasa del ánodo poroso y reacciona en la interfaz ánodo/electrólito con los iones oxígeno generados en el lado del cátodo y conducidos del electrólito. En el lado del cátodo se crean iones oxígeno como resultado de la aceptación de electrones procedentes del circuito externo de la pila.

Las interconexiones sirven para separar los lados del ánodo y el combustible de las unidades de pila adyacentes y al

mismo tiempo hacen posible la conducción de la corriente entre ánodo y cátodo. Las interconexiones están provistas normalmente de una pluralidad de canales para el paso de gas combustible a un lado de la interconexión y gas oxidante al otro lado. La dirección de flujo del gas combustible se define como la dirección sustancial desde la porción de entrada del combustible a la porción de salida del combustible de una unidad de pila. Análogamente, la dirección de flujo del gas oxidante, el gas catódico, se define como la dirección sustancial de la porción de entrada en el cátodo a la porción de salida del cátodo de una unidad de pila. Así, internamente una pila puede tener flujo en paralelo si la dirección de flujo del gas combustible es sustancialmente la misma que la dirección de flujo del gas catódico, o flujo cruzado si la dirección de flujo del gas combustible es sustancialmente perpendicular a la dirección de flujo del gas catódico, o flujo en contracorriente si la dirección de flujo del gas combustible es sustancialmente opuesta a la dirección de flujo del gas catódico.

Convencionalmente, las pilas se superponen unas encima de otras con una superposición completa dando como resultado un apilamiento con por ejemplo flujo en paralelo que tiene todas las entradas de combustible y oxidante a un lado del apilamiento y todas las salidas de combustible y oxidante en el lado opuesto. Debido al carácter exotérmico del proceso electroquímico, los gases de salida salen a mayor temperatura que la temperatura de entrada. Cuando se combinan en un apilamiento SOFC que opera por ejemplo a 750ºC, se genera un gradiente de 50 temperatura importante del apilamiento. Aunque en cierto grado son necesarios para la refrigeración del apilamiento, dado que el enfriamiento del aire es proporcional al gradiente de temperatura, los gradientes térmicos grandes inducen tensiones térmicas en el apilamiento que son sumamente indeseables e implican diferencia en densidad de corriente y resistencia eléctrica. Por tanto, surge el problema de la gestión térmica de un apilamiento SOFC: reducir suficientemente los gradientes térmicos para evitar tensiones inaceptables, pero tener gradientes térmicos suficientemente grandes - diferencia de temperatura del gas de salida comparada con la temperatura del gas de entrada a fin de poder enfriar el apilamiento con dichos gases.

US 6.830.844 describe un sistema para tratamiento térmico en un ensamblaje de pilas de combustible,

particularmente para la prevención de gradientes de temperatura superiores a 200ºC de los cátodos por inversión periódica de la dirección del flujo del aire del cátodo, alternando de este modo los bordes de suministro y agotamiento de los cátodos.

US 6.803.136 describe un apilamiento de pilas de combustible con un solapamiento parcial entre las pilas que comprenden el apilamiento dando como resultado una configuración global espiral de las pilas. Las pilas están desalineadas angularmente unas respecto a otras, lo cual proporciona facilidad de distribución y gestión térmica.

Es un objeto de la presente invención proporcionar un apilamiento de pilas de combustible, particularmente un apilamiento de pilas de combustible de óxido sólido con gestión térmica mejorada del apilamiento, conforme a la reivindicación 1.

Es un objeto adicional de la presente invención proporcionar un apilamiento de pilas de combustible de óxido sólido 15 que tiene una resistencia eléctrica reducida en comparación con los apilamientos SOFC de la técnica anterior.

Otro objeto adicional de la presente invención es proporcionar un apilamiento SOFC que tiene una mayor producción de potencia a lo largo de una mayor parte de cada pila en el apilamiento en comparación con una SOFC convencional.

Un objeto adicional de la invención es proporcionar un apilamiento SOFC con un mayor coeficiente de utilización máxima del combustible en comparación con los apilamientos SOFC convencionales conseguido por medio de redistribución del flujo de combustible después d paso primario del flujo de la pila de combustible a un paso secundario del flujo de la pila de combustible con o sin una división o una fusión del gas combustible.

Estos y otros objetos son resueltos por la invención.

Se ha encontrado que el sistema de apilamientos en espiral de US 6.803.136 no es muy eficaz en la reducción de los gradientes de temperatura del apilamiento, debido al parecer a que cada pila del apilamiento está girada sólo ligeramente con respecto a las pilas adyacentes.

De acuerdo con ello, se proporciona un apilamiento de pilas de combustible de óxido sólido que comprende una pluralidad de pilas planas dispuestas en capas unas encima de otras en planos paralelos unos a otros, en el cual cada unidad de pila comprende ánodo, electrólito y cátodo y donde el ánodo y el cátodo de las pilas adyacentes 30 están separados unos de otros por una interconexión provista con porciones de entrada y porciones de salida para el paso del gas combustible y el gas oxidante a cada pila, en donde se proporciona una combinación de patrones de flujo en paralelo y flujo en contracorriente de los gases combustible y oxidante internamente en cada pila y entre pilas adyacentes y el combustible y el gas catódico pueden fluir sea únicamente de una pila de combustible primario antes de escapar del apilamiento o pueden fluir de una pila primaria y luego adicionalmente de una pila secundaria... [Seguir leyendo]

1. Un apilamiento de pilas que comprende una pluralidad de pilas de combustible o celdas de electrólisis dispuestas en capas una encima de otra, comprendiendo cada una de dichas pilas un ánodo, un electrólito y un cátodo, estando dividida cada capa de pilas por una pluralidad de interconexiones, una entre cada pila, estando 5 provistas las interconexiones con canales de gas a cada lado orientados hacia el lado del ánodo o el cátodo de la pila adyacente, pasando los canales de gas desde una porción de entrada a una porción de salida de dichas pilas, definiendo la dirección sustancial de la porción de entrada del ánodo a la porción de salida del ánodo del lado anódico de cada pila la dirección de flujo del gas anódico de cada pila y definiendo la dirección sustancial de la porción de entrada del cátodo a la porción de salida del cátodo del lado catódico de cada pila la dirección de flujo del

gas catódico de cada pila, teniendo cada pila en el apilamiento uno de:

● flujo interno en paralelo de la dirección del flujo de gas anódico con relación a la dirección de flujo del gas catódico o,

● flujo interno cruzado de la dirección de flujo del gas anódico con relación a la dirección de flujo del gas catódico o,

● flujo interno en contracorriente de la dirección de flujo del gas anódico con relación a la dirección de flujo del gas catódico,

estando orientados los lados de interfaz de las pilas adyacentes a cada lado de una interconexión en cualquiera de:

● interconexión de flujo en paralelo,

● interconexión de flujo cruzado,

● interconexión de flujo en contracorriente,

en donde las pilas apiladas están dispuestas de tal modo que cada pila individual y las pilas adyacentes tienen una combinación de dicho flujo interno en paralelo, flujo interno cruzado o flujo interno en contracorriente de la dirección del gas anódico con relación a la dirección de flujo del gas catódico internamente en cada pila individual y tienen una combinación de dicha interconexión de flujo en paralelo,

interconexión de flujo cruzado o interconexión de flujo en contracorriente entre dos lados de interfaz de pilas adyacentes.

2. Un apilamiento de pilas conforme a la reivindicación 1, en donde dichas pilas son Pilas de Combustible deÓxido Sólido.

3. Un apilamiento de pilas conforme a la reivindicación 1, en donde dichas pilas son Celdas de Electrólisis de30 Óxido Sólido.

4. Un apilamiento de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones anteriores que comprende al menos una serie de pilas primarias y una serie de pilas secundarias, en donde el gas de salida del ánodo de al menos una pila primaria se redistribuye a la porción de entrada del ánodo de al menos una pila secundaria, con lo cual el gas de salida del ánodo primario realiza un segundo paso de flujo de la pila.

5. Un apilamiento de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, que comprende al menos una serie de pilas primarias y una serie de pilas secundarias, en donde el gas de salida del cátodo de al menos una pila primaria se redistribuye a la porción de entrada del cátodo de al menos una pila secundaria, con lo cual el gas de salida del cátodo primario realiza un segundo paso de flujo de la pila.

6. Un apilamiento de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, que comprende al menos una serie de de pilas primarias y una serie de pilas secundarias, en donde el gas de salida del ánodo de al menos una pila primaria se redistribuye a la porción de entrada del ánodo de al menos una pila secundaria, y el gas de salida del cátodo de al menos una pila primaria se redistribuye a la porción de entrada del cátodo de al menos un pila secundaria, con lo cual el gas de salida del ánodo primario y el gas de salida del cátodo primario realizan un segundo paso de flujo de la pila.

7. Un apilamiento de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones 4 a 6, en donde el gas de salida del ánodo de todas las pilas primarias se recoge, se mezcla y se redistribuye a la porción del gas de entrada del ánodo de todas las pilas secundarias, o el gas de salida del cátodo de todas las pilas primarias se recoge, se mezcla y se redistribuye a la porción del gas de entrada del cátodo de todas las pilas secundarias, o tanto el gas de salida del ánodo de todas las pilas primarias se recoge, se mezcla y se distribuye a las porciones de gas de entrada del ánodo 50 de todas las pilas secundarias y el gas de salida del cátodo de todas las pilas primarias se recoge, se mezcla y se redistribuye a la porción de gas de entrada del cátodo de todas las pilas secundarias, con lo cual el gas de salida del ánodo primario o el gas de salida del cátodo primario o tanto el gas de salida del ánodo primario como el gas de salida del cátodo primario realizan un segundo paso de flujo de la pila.

8. Un apilamiento de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones 4 a 6, en donde el gas de salida del ánodo de cada pila primaria se redistribuye a la porción del gas de entrada del ánodo de al menos una pila secundaria adyacente, o el gas de salida del cátodo de cada pila primaria se redistribuye a la porción del gas de entrada del cátodo de al menos una pila secundaria adyacente, o tanto el gas de salida del ánodo de cada pila primaria se redistribuye a la porción del gas de entrada del ánodo de al menos una pila secundaria adyacente como el gas de salida del cátodo de cada pila primaria se redistribuye a la porción del gas de entrada del cátodo de al menos una pila secundaria adyacente, con lo cual el gas de salida del ánodo primario o el gas de salida del cátodo primario o tanto el gas de salida del ánodo primario como el gas de salida del cátodo primario de cada pila primaria realizan un segundo paso de flujo de la pila en al menos una pila secundaria adyacente.

9. Un apilamiento de pilas conforme a la reivindicación 7 u 8, en donde las porciones de entrada y salida de los gases anódico y catódico de dicha al menos una pila primaria están orientadas de tal manera que la al menos una pila primaria tiene flujo de gas anódico en una primera dirección y flujo de gas catódico en una segunda dirección sustancialmente opuesta con relación a la dirección de flujo del gas anódico, de tal modo que dicha pila primaria tiene internamente flujo en contracorriente y dichas al menos dos pilas secundarias adyacentes tienen flujo de gas anódico en dicha segunda dirección y flujo de gas catódico en dicha segunda dirección, de tal modo que dichas al menos dos pilas secundarias adyacentes tienen internamente flujo en paralelo ("I") .

10. Un apilamiento de pilas conforme a la reivindicación 7 u 8, comprendiendo dicho apilamiento al menos una serie de pilas primarias y pilas secundarias adyacentes, en donde la salida del gas anódico de al menos una pila primaria se dirige a la porción de entrada del ánodo de al menos una pila secundaria, con lo cual el gas de salida del 20 ánodo primario realiza un segundo paso de flujo a través de dicha pila secundaria, y con lo cual la al menos una pila primaria tiene flujo de gas anódico en una primera dirección y flujo de gas catódico en una segunda dirección sustancialmente opuesta con relación a la dirección de flujo del gas anódico, de tal modo que dicha pila primaria tiene internamente flujo en contracorriente y dicha al menos una pila secundaria tiene flujo de gas anódico en dicha segunda dirección y flujo de gas catódico en dicha segunda dirección de tal modo que dicha al menos una pila secundaria tiene internamente flujo en paralelo ("H") .

11. Un apilamiento de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, comprendiendo dicho apilamiento al menos una serie de pilas primarias y pilas secundarias adyacentes, en donde al menos una pila primaria tiene flujo de gas anódico en una segunda dirección y flujo de gas catódico en una primera dirección sustancialmente opuesta con relación a la dirección de flujo del gas anódico, de tal modo que dicha pila primaria tiene internamente flujo en contracorriente y dicha al menos una pila secundaria adyacente tiene flujo de gas anódico en dicha primera dirección y flujo de gas catódico en dicha primera dirección de tal modo que dicha al menos una pila secundaria tiene internamente flujo en paralelo ("C") .

12. Un apilamiento de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, comprendiendo dicho apilamiento al menos una serie de pilas primarias y pilas secundarias adyacentes, en donde al menos una pila primaria tiene flujo de gas anódico en una primera dirección y flujo de gas catódico en dicha primera dirección, de tal modo que dicha pila primaria tiene internamente flujo en paralelo y dicha al menos una pila secundaria adyacente tiene flujo de gas anódico en una segunda dirección sustancialmente opuesta a dicha primera dirección y flujo de gas catódico en dicha segunda dirección de tal modo que dicha al menos una pila secundaria tiene internamente flujo en paralelo ("A") .

13. Un apilamiento de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, comprendiendo dicho apilamiento al menos una serie de pilas primarias y pilas secundarias adyacentes, en donde al menos una pila primaria tiene flujo de gas anódico en una primera dirección y gas catódico en dicha primera dirección de tal modo que dicha pila primaria tiene internamente flujo en paralelo y dicha al menos una pila secundaria adyacente tiene flujo de gas anódico en dicha primera dirección y flujo de gas catódico en una segunda dirección sustancialmente 45 opuesta a dicha primera dirección, de tal modo que dicha al menos una pila secundaria tiene internamente flujo en contracorriente ("B") .

14. Un apilamiento de pilas conforme a la reivindicación 7 u 8, comprendiendo dicho apilamiento al menos una serie de pilas primarias y pilas secundarias adyacentes, en donde el gas de salida del ánodo de al menos dos pilas primarias está fusionado en un solo flujo de gas de salida anódico primario y dirigido a la porción de entrada del 50 ánodo de al menos una pila secundaria, con lo cual el gas de salida anódico primario realiza un segundo paso de flujo a través de dicha pila secundaria y las al menos dos pilas primarias tienen flujo de gas anódico en una primera dirección y flujo de gas catódico en una segunda dirección sustancialmente opuesta a dicha primera dirección, de tal modo que dichas pilas primarias tienen internamente flujo en contracorriente y dicha al menos una pila secundaria tiene flujo de gas anódico en dicha segunda dirección y flujo de gas catódico en dicha segunda dirección de tal

manera que dicha al menos una pila secundaria tiene internamente flujo en paralelo ("J") .

15. Un apilamiento de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones 9 a 14, en donde series de pilas conforme a cualquiera de las reivindicaciones 9 a 14 están combinados en apilamientos que comprenden una pluralidad de series en combinación.

P gn / (W/pila)

P H2 / (W/pila) ASR gn ΔT gn / grado C

ΔT H2 / grado C U gn / (V/pila)

U H2 / (V/pila)