Un proceso para producir un compuesto de nitruro de boro hexagonal,

que comprende: hacer reaccionar a del 30 al 55% en peso de ácido bórico con del 40 al 50% en peso de melamina en presencia 5 del 1 al 5% en peso del dopante nitrato de litio a una temperatura de procesamiento de al menos 1000ºC durante al menos una hora para formar un compuesto de nitruro de boro hexagonal

La invención se refiere en general a un proceso para producir nitruro de boro hexagonal usando un material dopante para un producto de nitruro de boro de gran pureza, en el que el lavado/lixiviación del producto de reacción es opcional.

El nitruro de boro es un material térmicamente estable, altamente refractario cuya importancia comercial va en aumento. Típicamente, el nitruro de boro se produce mediante procesos en los que se utiliza ácido bórico como fuente de boro de las composiciones de la reacción. Los procesos sugeridos para producir nitruro de boro a partir de ácido bórico se describen en las Patentes de Estados Unidos Nº 2.922.699; 3.241.918; y 3.261.667 así como en las Patentes Británicas Nº 874.166; 874.165; y 1.241.206. La Publicación de Patente JP Nº 06-040713 describe un proceso para producir nitruro de boro a partir de colemanita.

En estos procesos de la técnica anterior para preparar nitruro de boro, el material de partida de borato que contiene compuestos de metales alcalinos/alcalinotérreos, particularmente compuestos de sodio y de calcio, cuando se purgan con amoníaco a temperaturas de 1200ºC o más, forman nitruro de boro más sub-productos que requieren etapas de lavado/tratamientos adicionales para recuperar nitruro de boro de gran pureza. Algunos de los sub-productos son diversas formas de borato de calcio, que se retiran del nitruro de boro lixiviando con ácido clorhídrico. Otros procesos usan un lavado con agua desionizada para purificar el nitruro de boro. La Patente de Estados Unidos Nº 3.415.625 describe un proceso continuo o por lotes para un producto de nitruro de boro de gran pureza después de una etapa de lavado/tratamiento.

La Patente de Estados Unidos Nº 4.045.186 describe el uso de Li3N para reaccionar con nitruro de boro de pequeño tamaño de partículas para la posterior recristalización de nitruro de boro hexagonal cristalino de mayor tamaño a partir de la mezcla a temperaturas elevadas de más de 1100ºC. La publicación de Patente China Nº CN1539729A describe un proceso para preparar nitruro de boro a partir de éter de trifluoruro de boro y nitruro de litio mediante un método de síntesis con calor y disolvente. La Publicación de Patente Alemana Nº DE4108367C1 describe un proceso para preparar nitruro de boro principalmente con una estructura hexagonal que comprende hacer reaccionar a una suspensión de nitruro de litio (en éter dialquílico (2-6C) anhidro) con un exceso de eterato de trifluoroborano de dialquilo (1-6C) (pref. eterato de dibutilo) con agitación, a 20-230ºC durante 2-24 horas.

La Patente de Estados Unidos Nº 3.189.412 describe un método para fabricar nitruro de boro calentando una mezcla de carbono y óxido bórico a una temperatura en el intervalo de aproximadamente 1200ºC a 1600ºC en presencia de nitrógeno o gas que proporciona nitrógeno y en presencia del 1 - 10% en peso de dicha mezcla de un catalizador que puede estar representado, entre otros, por carbonato de litio.

El documento EP-A-0 918 039 describe un proceso para producir nitruro de boro hexagonal caracterizado por mezclar un carbonato, sulfato o nitrato de un metal alcalino o metal alcalinotérreo con un compuesto que contiene boro tal como ácidos bóricos, óxidos de boro y un compuesto que contiene nitrógeno tal como melamina o urea, y calentar la mezcla en una atmósfera de gas no oxidante a 1000 - 1500ºC.

Además del requisito de lavado y antes de la etapa de lavado, los procesos de la técnica anterior típicamente requieren una estrategia de dos etapas para preparar cristales de nitruro de boro. La primera etapa es una etapa de calcinación, en la que los reactivos se calientan a una temperatura de hasta 1100ºC, formando un nitruro de boro que no reaccionó completamente en la forma "turboestrática". En la segunda etapa de sinterización, el nitruro de boro turboestrático se calienta a una temperatura de 1500 a 2300ºC para controlar la cristalinidad y la pureza del producto de nitruro de boro final.

La invención se refiere a un proceso para preparar nitruro de boro de alta pureza y buen rendimiento en el que el lavado/lixiviación del producto de reacción es opcional. Adicionalmente, en el proceso de la invención, las etapas de calcinación y sinterización se combinan en una única etapa de cocción, en la que las impurezas de borato de metal se eliminan por vaporización formando cristales de nitruro de boro de gran pureza.

SUMARIO DE LA INVENCIÓN

La invención se refiere a un proceso para producir un compuesto de nitruro de boro hexagonal (hBN) policristalino de gran pureza y gran conductividad térmica haciendo reaccionar a ácido bórico como compuesto de boro que contiene oxígeno con melamina como fuente que contiene nitrógeno en presencia de nitrato de litio como dopante a una temperatura de al menos 1000ºC durante al menos una hora, en el que el dopante es un compuesto que contiene metal que forma un borato de metal con una temperatura de vaporización que es menor que la temperatura de procesamiento más alta.

Finalmente, la invención se refiere a un proceso para producir un compuesto de nitruro de boro hexagonal en presencia de nitrato de litio como dopante, y en el que la temperatura de procesamiento varía entre 1000 y 2300ºC.

Como se usa en este documento, puede aplicarse un lenguaje aproximado para modificar cualquier representación cuantitativa que pueda variar sin dar como resultado un cambio en la función básica con la que está relacionada. Por consiguiente, un valor modificado mediante un término o términos, tales como “aproximadamente” y “sustancialmente” puede no estar limitado al valor preciso especificado, en algunos casos.

La expresión “temperatura de procesamiento” puede usarse de forma intercambiable con la expresión “temperatura del proceso”, que se refiere a la temperatura en el equipo/etapa en el proceso para preparar hBN en la invención.

La expresión “temperatura de procesamiento más alta” o “temperatura del proceso más alta” se refiere a la temperatura del proceso más alta según lo medido en las etapas y/o con el equipo usado en el proceso de preparación de hBN en la invención.

Como se usa en este documento, la conductividad térmica del nitruro de boro se refiere a la conductividad térmica de una muestra preparada a partir de una mezcla del 40% en volumen de hBN (aproximadamente el 60% en peso) en resina de silicona Sylgard 184 y agente de curado Sylgard 184, ambos disponibles en el mercado de Dow Coming Corp, usando un analizador térmico constante Hot Disk disponible en el mercado. Un ejemplo ilustrativo es una mezcla de 10,0 g de material de BN en 6,24 g de resina de silicona Sylgard 184 y 0,62 g de agente de curado Sylgard 184. Después de mezclarlas, se deja curar a las muestras y se preparan almohadillas de la muestra, y se mide la conductividad térmica. Los datos de Gage R&R para ensayar la conductividad térmica mostraron que estos resultados tienen una precisión de +/- 0,5 W/mK.

Materias primas para su uso en el proceso de la invención. Generalmente en procesos para producir nitruro de boro, se usan ácido bórico y melamina como materiales de partida, que reaccionan para formar un compuesto en el que coexisten un átomo de boro y un átomo de nitrógeno. La presente invención se refiere a un proceso para producir nitruro de boro de gran pureza, en el que se mezcla nitrato de litio con ácido bórico y melamina en una reacción a una temperatura elevada. El borato de metal formado durante la reacción a partir de litio se vaporiza, y por lo tanto no se requiere su eliminación por lixiviado o lavado.

De acuerdo con la presente invención, se usa nitrato de litio como material dopante para la mezcla de partida, formando compuestos de borato que se evaporan a temperaturas por debajo de la temperatura de procesamiento más alta de 1800ºC, haciendo que la etapa final de lavado/lixiviado para retirar impurezas del producto de reacción de nitruro de boro sea una etapa opcional.

De acuerdo con la presente invención, el material de partida comprende del 30 al 55% en peso de ácido bórico, del 40 al 50% en peso de melamina, y del 1 al 5% en peso de material dopante que contiene litio. En otra realización, el material de partida comprende el 52,5% en peso de ácido bórico, el 44,5% en peso de melamina, y el 3% en peso de nitrato de litio.

Etapas del Proceso: El proceso para preparar hBN de la invención puede... [Seguir leyendo]

1. Un proceso para producir un compuesto de nitruro de boro hexagonal, que comprende:

hacer reaccionar a del 30 al 55% en peso de ácido bórico con del 40 al 50% en peso de melamina en presencia 5 del 1 al 5% en peso del dopante nitrato de litio a una temperatura de procesamiento de al menos 1000ºC durante al menos una hora para formar un compuesto de nitruro de boro hexagonal.

2. El proceso de la reivindicación 1, en el que el ácido bórico reacciona con melamina en presencia del dopante nitrato de litio a una temperatura de procesamiento que varía entre 1000 y 2300ºC.

3. El proceso de la reivindicación 2, en el que el ácido bórico reacciona con melamina en presencia del dopante

10 nitrato de litio a una temperatura de procesamiento que varía entre 1000 y 2300ºC y durante un periodo de hasta 72 horas.

4. El proceso de la reivindicación 1, en el que dicho proceso es un proceso continuo.

5. El proceso de la reivindicación 1, proceso que comprende las etapas adicionales de:

a) formar una mezcla de ácido bórico, melamina y el dopante nitrato de litio, estando presente el dopante 15 en una cantidad de al menos el 3% en peso del peso total de ácido bórico y melamina;

b) calentar la mezcla a una temperatura de al menos 200ºC durante al menos hora para eliminar por secado cualquier humedad en la mezcla;

y someter a la mezcla a una temperatura de procesamiento de al menos 1200ºC durante al menos una hora para formar un compuesto de nitruro de boro hexagonal.